納米多孔銅催化合成碳納米管（纖維）布及其超電容性能.pdf

1、碳納米管(CNTs)和碳納米纖維(CNFs)等碳納米材料以其獨特的納米尺寸效應(yīng)、大的比表面積和良好的導(dǎo)電性等,在電極材料、吸波材料和導(dǎo)電添加劑等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。目前,合成碳納米材料應(yīng)用最為廣泛的催化劑為負(fù)載型納米金屬顆粒復(fù)合體系,其制備過程復(fù)雜,產(chǎn)物結(jié)構(gòu)和均一性難以保證。并且,金屬納米顆粒在催化過程中易發(fā)生團(tuán)聚造成催化劑失活。因此,探索新型非負(fù)載納米金屬催化劑體系具有重要的理論意義和應(yīng)用價值。
　　本文首先利用 Cu30M

2、n70條帶通過去合金化法獲得了均勻連續(xù)的三維納米多孔銅(NPC),在此基礎(chǔ)上,首次采用納米多孔銅基催化劑,在無載體條件下,一步催化合成出CNTs布和CNFs布。系統(tǒng)研究了催化劑制備和組成、生長溫度、還原溫度以及碳源載氣等參數(shù)對合成碳納米材料形貌的影響,并將所獲得的碳納米材料直接制備了超級電容器電極,考察了CNTs和CNFs表面功能化對其電化學(xué)性能的影響。
　　研究結(jié)果表明:1)直接利用NPC作為催化劑,可以通過化學(xué)氣相沉積(CVD

3、)法一步原位合成碳納米材料,避免了襯底的影響和催化劑的團(tuán)聚失活。NPC表現(xiàn)出較高的催化活性,在600℃還原生長可以得到中空度高、產(chǎn)量大、純凈的直徑約40nm的竹節(jié)狀CNTs。而以NPC負(fù)載Ni/Y的復(fù)合體(Ni/Y/NPC)作為催化劑,在相同條件下則獲得了形貌、石墨化較好、直徑約100nm的單螺旋CNFs,碳產(chǎn)量達(dá)240％;2)合成的碳產(chǎn)物經(jīng)過純化、等離子處理和活化處理后,其比表面積和官能團(tuán)發(fā)生變化。碳納米管和纖維具有比未處理樣品更高的

4、比表面積;竹節(jié)狀CNTs經(jīng)過濃硝酸活化后,表面羥基(-OH)和硝基(-NO2)官能團(tuán)增加明顯,而螺旋狀CNFs則是以C≡N叁鍵的增加和CO2的形成為主。3)竹節(jié)狀和螺旋狀碳納米管(纖維)可直接應(yīng)用于超級電容器電極,無需任何粘結(jié)劑、集流體和載體,經(jīng)純化、等離子處理和濃硝酸活化處理后的電化學(xué)容量得到明顯改善。將等離子和濃硝酸活化后的竹節(jié)狀 CNTs作為電極,電化學(xué)容量分別是純化后CNTs的2倍和6倍。同樣,對于螺旋CNFs,經(jīng)該三種方式表面