雙相質(zhì)子-電子混合導(dǎo)體透氫膜的制備及性能研究.pdf

1、山東理工大學(xué)山東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文雙相雙相質(zhì)子質(zhì)子電子電子混合導(dǎo)體透氫膜的制備及性能混合導(dǎo)體透氫膜的制備及性能研究研究PreparationPropertiesofMixedProtonElectronConductingDualPhaseCeramicMembranesfHydrogenPermeation研究生：張宏玉張宏玉指導(dǎo)教師：孟波孟波教授教授申請學(xué)位門類級(jí)別：工學(xué)工學(xué)碩士碩士學(xué)科專業(yè)名稱：化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)工程與技術(shù)研究方向

2、：精分離工程與技術(shù)精分離工程與技術(shù)論文完成日期：2015015年4月20日分類號(hào)：TQ028密級(jí)：單位代碼：10433學(xué)號(hào)：Y1305139山東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要I摘要常規(guī)鈣鈦礦型質(zhì)子導(dǎo)體低的電子電導(dǎo)率限制了陶瓷膜的透氫量，因此目前的首要任務(wù)是尋找合適的方法提高陶瓷膜的電子導(dǎo)電性，進(jìn)而提高膜的透氫量。論文以SrCe0.95Y0.05O3α(SCY)為質(zhì)子導(dǎo)體材料，通過兩種方法提高膜材料的電子導(dǎo)電性。一是選擇金屬Ag為電子導(dǎo)電相，制

3、備AgSCY金屬陶瓷雙相膜；另一方法是選擇金屬氧化物NiFe2O4、LaCrO3、ZnO等作為電子導(dǎo)電相，制備金屬氧化物陶瓷雙相膜。采用溶膠凝膠低溫燃燒法制備鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的SCY陶瓷超細(xì)粉體。采用物理混合法制備SCY金屬氧化物混合粉體。通過固相干壓燒結(jié)得到SCY致密陶瓷膜。運(yùn)用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、數(shù)字源表和氣相色譜等儀器考察樣品的物相組成、化學(xué)兼容性、微觀形貌、導(dǎo)電性及氫滲透性。并對(duì)試樣在H2氣氛、沸水和高溫CO2氣

4、氛中的穩(wěn)定性進(jìn)行了考察。研究結(jié)果如下：溶膠凝膠粉末經(jīng)高溫煅燒得到純鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的粉體；化學(xué)兼容性表明ZnO與SCY具有良好的化學(xué)兼容性，因此選擇ZnO作為陶瓷膜的電子導(dǎo)電相；高溫?zé)Y(jié)實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，SCY在1400℃燒結(jié)4h形成致密陶瓷體，而ZnOSCY雙相材料在1200℃燒結(jié)4h即可形成雙相致密陶瓷體，表明ZnO在提高電子導(dǎo)電性的同時(shí)也促進(jìn)了材料的燒結(jié)。電導(dǎo)率測定結(jié)果表明ZnO的加入量以及氣氛均對(duì)陶瓷體的導(dǎo)電性有顯著的影響。隨ZnO在混合

5、粉體中的比例增加，陶瓷體的電導(dǎo)率增加；在不同氣氛下，ZnO的量在小于20%時(shí)，ZnOSCY陶瓷體與純SCY陶瓷體呈現(xiàn)相同的導(dǎo)電規(guī)律，電導(dǎo)率變化規(guī)律為σ氫氣σ空氣σ濕空氣σ氮?dú)?。SCY陶瓷膜、AgSCY陶瓷膜和ZnOSCY陶瓷膜的氫滲透測試結(jié)果表明，陶瓷膜的透氫量隨測試溫度、混合氣流量及吹掃氣流量的增加而增大；相同實(shí)驗(yàn)條件下，三類陶瓷膜中AgSCY陶瓷膜的透氫量最高，當(dāng)溫度為900℃，混合氣流量為126mLmin1，吹掃氣流量為142mL