納米Li2ZrO3和Li4SiO4二氧化碳吸收材料制備及表征.pdf

1、控制碳排放已成為世界性問題，高溫CO2捕獲技術(shù)是直接捕獲高溫?zé)煔庵蠧O2及原位移除化工過程中產(chǎn)生的CO2以提高產(chǎn)物收率的關(guān)鍵性技術(shù)，對降低碳排放具有重要意義。高溫CO2捕獲技術(shù)的關(guān)鍵是高溫CO2吸收材料，研究發(fā)現(xiàn)Li2ZrO3和Li4SiO4在CO2吸收容量、再生性能及機(jī)械強(qiáng)度等方面表現(xiàn)出優(yōu)良的特質(zhì)，展示了良好的應(yīng)用前景。但現(xiàn)有方法制備的Li2ZrO3和Li4SiO4材料存在吸收速率慢、平衡吸收容量低等問題。本論文合成了納米級K元素?fù)诫s

2、的Li2ZrO3和純Li4SiO4材料，大大提高了Li2ZrO3和Li4SiO4材料的CO2吸收性能。具體工作如下:
　　 1)以檸檬酸法合成了納米K-Li2ZrO3材料，考察了不同K摻雜量對Li2ZrO3材料CO2吸收性能的影響。采用N2吸脫附、XRD、SEM、及TEM等多種表征手段對所制備的K-Li2ZrO3材料進(jìn)行表征，在TG上研究其CO2吸收性能。探討了該材料的晶相組成、表面形貌以及顆粒大小對其CO2吸收性能的影響，并考

3、察了其循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)果表明，當(dāng)Li、Zr、K的摩爾比為1.6∶1∶0.2時該材料具有最佳的吸收性能，吸收溫度為550℃，CO2分壓為0.25bar時，樣品在20min內(nèi)可達(dá)到吸收平衡，平衡吸收量為23wt.％，該吸收容量超過理論吸收量的90％;通過四次CO2吸收-解吸循環(huán)該材料的吸收-解吸性能無明顯改變，表明循環(huán)穩(wěn)定性良好。
　　 2)采用淀粉溶膠-凝膠法結(jié)合冷凍干燥技術(shù)合成了K-Li2ZrO3材料，考察了不同淀粉用量對其吸收性

4、能的影響。該方法制備的K-Li2ZrO3材料具有優(yōu)良的CO2吸收-解吸性能，吸收溫度為550℃，CO2分壓為0.25bar時，樣品在17min以內(nèi)即可達(dá)到吸收平衡，平衡吸收量為23.2wt.％;通過五次CO2吸收-解吸循環(huán)，該材料的吸收性能并無明顯降低，說明其在高溫下具有良好的機(jī)械穩(wěn)定性。另外以淀粉作為凝膠劑，采用冷凍干燥的方式合成的樣品具有較好的重復(fù)性且易于放大制備，當(dāng)一次制各樣品10g左右時，其CO2吸收性能仍無明顯降低。
　

5、　 3)以淀粉溶膠-凝膠法結(jié)合冷凍干燥技術(shù)合成了納米級Li4SiO4材料，考察了吸收溫度對其CO2吸收性能的影響。以N2吸脫附、XRD、SEM及TEM等多種表征手段研究了樣品的晶相組成、表面形貌以及顆粒大小，采用TG研究了所制備的納米Li4SiO4材料的CO2吸收性能及循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)果發(fā)現(xiàn)該材料在吸收溫度為550℃，CO2分壓為0.10bar時，5min內(nèi)吸收容量達(dá)到15.4wt.％，較Li2ZrO3有了很大程度的提高;該樣品經(jīng)過10