雜多酸復(fù)合催化劑光催化降解苯和甲苯研究.pdf

1、雜多酸(Heteropolyacid,HPA)催化劑為酸堿性與氧化還原性兼具的雙功能型環(huán)境友好催化劑催化材料,在很多領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用,但雜多酸存在比表面積小、易失活、難回收和使用壽命短等缺點(diǎn),因而有必要深入研究雜多酸的改性與負(fù)載以提高其應(yīng)用性。
　　本論文選擇以TiO2和廉價(jià)的天然納米材料凹凸棒石為基本材料,利用二者具有的獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn),采用溶膠-凝膠法在TiO2、凹凸棒石負(fù)載雜多酸(鹽)的代表性物質(zhì)-磷鎢酸(鹽),制備廉價(jià)的納米凹

2、凸棒石/HPA及HPA/TiO2復(fù)合材料;通過(guò)各種表征技術(shù)手段(XRD、SEM和BET)著重研究復(fù)合材料的制備方法及條件對(duì)復(fù)合材料的物相組成、微結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)及催化活性的影響;探討典型有毒、有害的揮發(fā)性有機(jī)污染物在納米凹凸棒石/HPA及HPA/TiO2光催化復(fù)合材料表面的紫外光催化機(jī)理及其動(dòng)力學(xué)過(guò)程;考察H2O、O2、N2的引入對(duì)反應(yīng)體系降解效果的影響。并對(duì)其光催化機(jī)理進(jìn)行探討。其主要結(jié)論如下:
　　以溶膠凝膠法制備雜多酸/TiO

3、2復(fù)合催化劑,采用XRD、SEM和BET等表征手段,考察光催化降解苯和甲苯效果的影響,確定最佳雜多酸/TiO2復(fù)合催化劑的制備條件。實(shí)驗(yàn)結(jié)果確定的最優(yōu)復(fù)合催化劑制備條件為磷鎢酸(PW)與TiO2物質(zhì)的量比為0.0085:1、煅燒溫度為350℃、煅燒時(shí)間為2h。此時(shí),苯的初始濃度為1106.9mg/m3,進(jìn)行光照時(shí)間為1h,其降解率為13.5％。甲苯的初始濃度為113.8mg/m3時(shí),其降解效率為50.7%。研究同時(shí)表明,復(fù)合催化劑對(duì)苯系

4、物的降解的明顯優(yōu)于單純的TiO2和PW。
　　以溶膠-凝膠法制備雜多酸負(fù)載凹凸棒石復(fù)合催化劑,采用XRD、SEM和BET等表征手段,考察光催化降解苯和甲苯效果的影響,確定最優(yōu)雜多酸/凹凸棒石復(fù)合催化劑的制備條件。實(shí)驗(yàn)結(jié)果確定的最優(yōu)復(fù)合催化劑制備條件為負(fù)載量比為40%、煅燒溫度為500℃、煅燒時(shí)間為3h。此時(shí),苯的初始濃度為210.8mg/m3,其光催化降解率為26.3%。甲苯的初始濃度為153.2mg/m3時(shí),其降解效率為27.3

5、%。研究同時(shí)表明,復(fù)合催化劑對(duì)苯系物的降解的明顯優(yōu)于單純的ATP和PW。
　　通過(guò)考察不同濃度水汽、氧氣、氮?dú)鈱?duì)復(fù)合催化劑光催化降解苯和甲苯的影響表明,光催化劑降解苯系物時(shí)應(yīng)在氧氣氛圍下進(jìn)行,在氧氣和水汽氛圍下,在PW/TiO2中,PW通過(guò)捕獲由TiO2產(chǎn)生的光生電子-空穴,電子通過(guò)PW轉(zhuǎn)移到吸附在催化劑表面的H2O、O2上,從而產(chǎn)生OH?和?O2-等強(qiáng)氧化自由基,這些活性自由基與吸附在催化劑表面的苯系物發(fā)生各種化學(xué)反應(yīng),從而引起