版權(quán)說明:本文檔由用戶提供并上傳,收益歸屬內(nèi)容提供方,若內(nèi)容存在侵權(quán),請進行舉報或認(rèn)領(lǐng)
文檔簡介
1、苯酚是一種重要的有機化工原料中間體,主要用于制造酚醛樹脂,雙酚A及酚醛樹脂,另外在合成纖維,農(nóng)藥,醫(yī)藥,香料以及染料等方面也具有重要用途,其稀溶液還可直接用作防腐劑和消毒劑[1-2]。
二戰(zhàn)之前,苯酚主要是從煤焦油中提取得到。隨著其市場需求量的增加,開始利用化學(xué)方法合成苯酚。苯酚的合成方法主要有:氯苯法、苯磺酸鹽堿熔法、異丙苯法、甲苯氧化法、苯直接氧化法等。目前,世界上苯酚主要是通過異丙苯法制備,但方法存在步驟多、工藝過程復(fù)雜
2、以及環(huán)境污染嚴(yán)重等缺點,隨著綠色化學(xué)觀念的深入,由苯一步法制備苯酚因具有工藝簡單、反應(yīng)條件溫和、收率高、環(huán)境污染小等特點,引起了研究者的廣泛關(guān)注。
尋找活性高且經(jīng)濟的催化劑是苯直接氧化制取苯酚的關(guān)鍵,近年來,一些氧化物(尤其是含釩氧化物)、分子篩、雜多酸等作為催化劑用于苯的直接羥基化反應(yīng)取得了不同程度的進展。雜多酸催化劑具有具有環(huán)境友好、催化活性高、對設(shè)備腐蝕性小、選擇性高、可重復(fù)使用等特點,特別是含釩雜多酸系列,作為一種新型
3、高效的氧化型催化劑受到高度重視。
我們采用乙醚反萃取的方法合成了系列雜多酸(鹽)催化劑,并利用掃描電鏡(SEM)、X-射線粉末衍射(XRD)、紅外(FT-IR)、熱重(TG)以及ICP-AES等對催化劑的結(jié)構(gòu)進行了表征和測定。在苯的羥基化反應(yīng)中,以H2O2為氧化劑,雜多酸為催化劑,對反應(yīng)條件如催化劑用量、反應(yīng)時間、雙氧水用量、反應(yīng)溶劑等進行了優(yōu)化。
主要的工作有:
1.采用乙醚反萃取方法制備磷鉬釩酸催化劑H
4、3+nPMo12-nVnO40(n=0~5),并利用X-射線粉末衍射(XRD)、紅外(FT-IR)、掃描電鏡(SEM)以及等離子體原子發(fā)射光譜法(ICP-AES)等對催化劑進行表征,評價了催化劑催化苯羥基化反應(yīng)的反應(yīng)活性。結(jié)果表明,磷鉬釩酸具有典型的Keggin結(jié)構(gòu)。探討了釩原子取代數(shù)目,反應(yīng)時間,催化劑用量,雙氧水用量,反應(yīng)溶劑等因素對苯酚收率的影響。最佳條件為釩原子取代數(shù)為4時,反應(yīng)時間為8h,催化劑用量與反應(yīng)物質(zhì)量的摩爾比為1:9
5、3,雙氧水與苯的摩爾比為3:1,最佳的反應(yīng)溶劑為乙酸或乙腈。此時,苯酚產(chǎn)率為28.4%。
2.首先利用乙醚反萃取法制備催化劑H7PMo8V4O40,通過改變反荷離子來調(diào)變催化劑的催化活性,并利用X射線粉末衍射(XRD)、紅外(FT-IR)以及掃描電鏡(SEM)等對催化劑進行表征,結(jié)果表明雜多酸鹽催化劑仍具有典型的Keggin結(jié)構(gòu)峰。并以H2O2為氧化劑,催化苯直接羥基化,對催化劑的催化活性進行了初步評價,并探討了催化劑用量、反
6、應(yīng)時間、H2O2用量、反應(yīng)溶劑、催化劑的重復(fù)使用性等對反應(yīng)結(jié)果的影響。
3.采用醚化法制備了硅鉬釩酸及硅鉬釩酸銫鹽催化劑,并利用X射線粉末衍射(XRD)、紅外(FT-IR)以及掃描電鏡(SEM)、等對催化劑進行表征,結(jié)果表明硅鉬釩酸(鹽)催化劑仍保持了Keggin結(jié)構(gòu)。以H2O2為氧化劑,探討了催化劑催化苯羥基化反應(yīng)的最佳條件和催化劑的重復(fù)使用對反應(yīng)結(jié)果的影響。在催化苯直接羥基化反應(yīng)后,催化劑的Keggin結(jié)構(gòu)也沒有被破壞,催
7、化劑重復(fù)使用性較好,易分離回收,且催化劑穩(wěn)定性好。
4.制備了Dawson結(jié)構(gòu)的磷鉬釩酸催化劑,SiO2負(fù)載的磷鉬釩酸催化劑、三乙胺-磷鉬釩酸催化劑、磷鉬釩酸銫鹽催化劑,并利用X射線粉末衍射(XRD)、紅外(FT-IR)以及掃描電鏡(SEM)等對催化劑進行表征。探討了催化劑催化苯羥基化反應(yīng)的最佳條件,實驗結(jié)果表明最佳條件為催化劑磷鉬釩酸銫鹽用量為0.15 g,反應(yīng)時間8 h,雙氧水與苯的最佳摩爾比為3.5:1,最佳溶劑為乙腈,
溫馨提示
- 1. 本站所有資源如無特殊說明,都需要本地電腦安裝OFFICE2007和PDF閱讀器。圖紙軟件為CAD,CAXA,PROE,UG,SolidWorks等.壓縮文件請下載最新的WinRAR軟件解壓。
- 2. 本站的文檔不包含任何第三方提供的附件圖紙等,如果需要附件,請聯(lián)系上傳者。文件的所有權(quán)益歸上傳用戶所有。
- 3. 本站RAR壓縮包中若帶圖紙,網(wǎng)頁內(nèi)容里面會有圖紙預(yù)覽,若沒有圖紙預(yù)覽就沒有圖紙。
- 4. 未經(jīng)權(quán)益所有人同意不得將文件中的內(nèi)容挪作商業(yè)或盈利用途。
- 5. 眾賞文庫僅提供信息存儲空間,僅對用戶上傳內(nèi)容的表現(xiàn)方式做保護處理,對用戶上傳分享的文檔內(nèi)容本身不做任何修改或編輯,并不能對任何下載內(nèi)容負(fù)責(zé)。
- 6. 下載文件中如有侵權(quán)或不適當(dāng)內(nèi)容,請與我們聯(lián)系,我們立即糾正。
- 7. 本站不保證下載資源的準(zhǔn)確性、安全性和完整性, 同時也不承擔(dān)用戶因使用這些下載資源對自己和他人造成任何形式的傷害或損失。
最新文檔
- 鉬釩磷雜多酸有機鹽催化劑上苯羥基化制苯酚.pdf
- 有機無機雜多酸復(fù)合催化劑上苯與分子氧羥基化制苯酚.pdf
- 雜多酸復(fù)合催化劑光催化降解苯和甲苯研究.pdf
- 鈀釩負(fù)載型催化劑催化苯與氫氣、氧氣直接羥基化.pdf
- 苯在催化劑作用下直接氨基化-羥基化研究.pdf
- 雜多酸(鹽)催化劑在有機合成中的應(yīng)用.pdf
- Keggin結(jié)構(gòu)鎢系列雜多酸哌啶鹽催化劑的合成及催化氧化苯甲醛的研究.pdf
- 雜多酸(鹽)催化劑在酯化反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf
- 雜多酸(鹽)與負(fù)載型雜多酸催化劑的制備、表征及其催化氧化噻吩的研究.pdf
- 負(fù)載型雜多酸(鹽)催化劑催化合成蘋果酯和草莓酯.pdf
- 修飾型雜多酸(鹽)催化劑的制備及其性能研究.pdf
- Keggin型雜多酸(鹽)催化劑的制備表征及其催化性能的研究.pdf
- 雜多酸(鹽)催化劑在選擇性催化氧化反應(yīng)中的應(yīng)用研究.pdf
- 苯酚雙氧水直接羥基化反應(yīng)催化劑研究.pdf
- 改性沸石負(fù)載雜多酸烷烴異構(gòu)化催化劑研究.pdf
- 釩基催化劑在苯羥基化反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf
- 苯環(huán)羥基化催化劑的研究.pdf
- Ni基催化劑上苯直接催化氧化制苯酚研究.pdf
- 含鐵催化劑直接催化芳香化合物羥基化的研究.pdf
- 釩基催化劑作用下苯直接氨基化和羥基化反應(yīng)的理論研究.pdf
評論
0/150
提交評論