負(fù)載型Au納米催化劑及其催化活性研究.pdf

1、納米尺寸的金（Au納米粒子，Au NPs），因其優(yōu)異的物理化學(xué)特性，有望成為組裝高活性催化劑的重要單元，由此引發(fā)的“淘金熱”催生了催化領(lǐng)域系列前沿研究課題。本文工作致力于負(fù)載型金催化劑及其催化選擇性加氫/脫氫反應(yīng)的研究，論文分為兩部分:
　?、?高效合成Au/碳納米管復(fù)合材料及其催化選擇性加氫。
　　通過殼聚糖(CHIT)功能化的碳納米管(CNTs)自發(fā)還原負(fù)于其上的Au3+，開發(fā)出一類Au納米粒子修飾的CNTs復(fù)合材料。利

2、用循環(huán)伏安法，結(jié)合其他譜學(xué)表征技術(shù)，如SEM/HETEM，XRD和XPS等技術(shù)，對Au/CHIT-CNTs合成過程中殼聚糖和碳納米管的協(xié)同作用進(jìn)行了探討。研究結(jié)果表明，殼聚糖不僅提高了碳納米管在水溶液中的分散性和穩(wěn)定性，錨定Au納米粒子于碳納米管載體表面以防止他們遷移/聚結(jié)，更重要的是，其還能夠通過降低碳納米管的還原電勢來促進(jìn)Au3+的自發(fā)還原。
　　受上述研究結(jié)果的啟發(fā)，將工作擴(kuò)展至非貴金屬/CNTs復(fù)合材料的研究，開發(fā)出一種在

3、室溫，氨水溶液中，快速、高效合成Cu、Co和Ni修飾的CNTs復(fù)合材料的新方法。表征結(jié)果顯示，超小粒徑（約3nm）的Cu、Co和Ni顆粒均勻地分布于CNTs表面;氨水是促進(jìn)CHIT-CNTs自發(fā)還原非貴金屬離子的關(guān)鍵。
　　進(jìn)一步，以水溶液中NaBH4還原對硝基苯酚(4-NP)制對氨基苯酚(4-AP)為探針反應(yīng)，前述所得納米復(fù)合材料對該反應(yīng)均表現(xiàn)出高效催化選擇加氫性能。
　　Ⅱ.單分散高比表面納米孔SiO2的制備及其負(fù)載的A

4、u催化劑催化選擇性脫氫。
　　首次采用界面縮聚，在沒有模板劑存在條件下合成出BET比表面積高達(dá)530～900 m2/g，孔容為0.3～0.6 cm3/g以及窄孔徑分布(4～6 nm)的單分散納米孔SiO2。以此為載體合成的負(fù)載型Au催化劑對甲酸選擇性分解制氫反應(yīng)表現(xiàn)出極其優(yōu)異的催化性能。在363K，1.32wt％Au/SiO2催化劑上，甲酸分解反應(yīng)的轉(zhuǎn)化頻率(TOF)高達(dá)1356 h-1，是相同條件下商品SiO2負(fù)載的Au催化劑活