石墨烯負載TiO2和Cu2O催化劑的制備及在CO2資源化中的應用.pdf

1、溫室氣體是全球變暖的主要原因,其中CO2是數(shù)量最多的溫室氣體。利用光催化技術(shù)將CO2轉(zhuǎn)化為高附加值的化工產(chǎn)品或燃料,不但可以實現(xiàn)對CO2的利用還可解決能源匱乏問題。本文采用改進的Hummers法,首先制備氧化石墨烯(Graphene oxide, GO)載體。然后分別制備TiO2-石墨烯、Cu2O-石墨烯和Cu2O/TiO2-石墨烯催化劑,并應用于CO2的光催化還原過程。
　　研究了TiO2-石墨烯的制備工藝和光催化活性。分別采用

2、水熱法和紫外光照射法制備了TiO2-石墨烯,其中紫外光照射法所得負載粒子粒徑較小,被用來測試光催化活性。相比未負載TiO2,TiO2-石墨烯光催化還原CO2活性顯著提高,轉(zhuǎn)化速率從0.336μmol/h提高到了1.811μmol/h(TiO2(37.5wt％)-石墨烯)。甲烷生成速率最高為1.352μmol/h,對應TiO2(37.5wt%)-石墨烯,TiO2(16.1wt%)-石墨烯甲醇產(chǎn)率最高可達0.872μmol。
　　研究

3、了Cu2O-石墨烯的制備工藝和光催化活性。分別采用水合肼法、葡萄糖法和抗壞血酸法,其中抗壞血酸法制備出的Cu2O粒徑小(150nm左右),分散均勻,被用來做催化劑。研究了Cu2O負載量對光催化還原CO2活性的影響。Cu2O(15.3%)-石墨烯,催化總轉(zhuǎn)化率最大為0.557μmol/h,其生成甲烷最高可達0.347μmol/h。Cu2O(59.0%)-石墨烯中甲醇的產(chǎn)量最高為0.326μmol/h。以單位含量的Cu2O來計算,甲烷和甲醇

4、生成速率都隨Cu2O的負載量的增加而減小。
　　研究了Cu2O/TiO2-石墨烯的制備工藝和光催化活性。通過調(diào)整加料順序等,制備出負載粒子50nm,分散均勻的Cu2O/TiO2-石墨烯復合催化劑。考察了Cu2O負載量對催化活性的影響,其中 Cu2O(90 wt%)/TiO2-石墨烯催化活性最低。隨著Cu2O%含量的減少,復合催化劑傾向于生成甲烷。在Cu2O(30 wt%)/TiO2-石墨烯體系中,總轉(zhuǎn)化率最高為0.998μmol/