草酸酯加氫Cu-SiO2催化劑動力學(xué)及可控制備.pdf

1、乙二醇是一種重要的化工原料，廣泛的應(yīng)用于聚酯、防凍劑等行業(yè)。隨著我國經(jīng)濟(jì)的飛速發(fā)展，對乙二醇的需求量也在日益加強(qiáng)。目前世界上生產(chǎn)乙二醇的主要工藝是石油路線的環(huán)氧乙烷水合法，然而受石油資源日漸枯竭和石油危機(jī)的影響，同時(shí)結(jié)合我國的能源結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，開發(fā)替代石油路線的乙二醇合成工藝具有一定的戰(zhàn)略意義。其中，草酸酯加氫生產(chǎn)乙二醇的工藝路線具有反應(yīng)條件溫和，原子經(jīng)濟(jì)性高和低污染等優(yōu)點(diǎn)，是一條綠色環(huán)保高效的乙二醇生產(chǎn)路線。本文對草酸二甲酯催化反應(yīng)動力學(xué)

2、、銅硅催化劑的可控制備等方面進(jìn)行了研究。
　　在固定床反應(yīng)器中對銅硅催化劑上草酸二甲酯加氫的動力學(xué)進(jìn)行了研究，篩選出最優(yōu)的動力學(xué)模型并獲得了相應(yīng)的動力學(xué)模型參數(shù)，研究表明草酸二甲酯加氫反應(yīng)中酯和氫氣分別吸附在兩種活性位上，酯的解離吸附是反應(yīng)的速率控制步驟。統(tǒng)計(jì)分析和參數(shù)的熱力學(xué)一致性說明所建模型可靠,能夠很好的預(yù)測反應(yīng)的動力學(xué)行為。此外，結(jié)合銅基催化劑的表征提出了Cu0-Cu+的協(xié)同機(jī)理。此處公式省略...
　　本文對比了水

3、解沉淀法和蒸氨法制備的銅硅催化劑在草酸二甲酯加氫制乙二醇中的催化活性及催化劑結(jié)構(gòu)和銅物種價(jià)態(tài)變化的規(guī)律，研究發(fā)現(xiàn)水解沉淀法所制備的Cu/SiO2催化劑具有較大的Cu0表面積，較高的銅分散度和Cu+/(Cu++Cu0)比例，因此表現(xiàn)出較好的活性。研究表明水解沉淀法是實(shí)現(xiàn)催化劑結(jié)構(gòu)和銅物種價(jià)態(tài)分布可控制備的有效方法。
　　采用水解沉淀法制備了一系列不同負(fù)載量的銅硅催化劑，并對其催化性能和物化性質(zhì)進(jìn)行了考察。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明水解沉淀法制備的