蜂窩負(fù)載型SCR催化劑制備與催化動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、我國一次能源消耗以燃煤為主，NOx污染日益嚴(yán)重，特別是燃煤電廠NOx污染問題更加突出，NOx將成為我國大氣污染首要治理目標(biāo)。煙氣脫硝是控制燃煤電廠NOx排放的有效方法之一，選擇性催化還原(SCR)是當(dāng)今燃煤電廠應(yīng)用最廣泛的煙氣脫硝技術(shù)。催化劑是其技術(shù)核心，開發(fā)新型高效低成本催化劑，對(duì)于提高SCR脫硝效率，降低運(yùn)行成本具有重要意義。
　　 本文優(yōu)選蜂窩堇青石為蜂窩負(fù)載型催化劑基體，通過酸蝕實(shí)現(xiàn)基體改性；利用活性評(píng)價(jià)試驗(yàn)臺(tái)，結(jié)合BE

2、T、XRD、SEM-EDX、XPS、XRF、AAS等表征手段，研究化學(xué)氣相沉積與溶膠凝膠負(fù)載工藝對(duì)TiO2負(fù)載效果影響，完成TiO2負(fù)載工藝優(yōu)選，確定了V2O5及WO3負(fù)載工藝。研究催化劑組分含量對(duì)催化劑脫硝活性的影響規(guī)律，完成了催化劑制備工藝與組分含量優(yōu)化；分析化學(xué)氣相沉積TiO2的負(fù)載機(jī)理，建立了負(fù)載動(dòng)力學(xué)模型；對(duì)優(yōu)化催化劑進(jìn)行表征，建立了催化動(dòng)力學(xué)模型。本文研究得到如下主要成果：
　　 (1)優(yōu)選出堇青石作整體負(fù)載式催化劑

3、基體，確定草酸酸蝕改性工藝為80℃×6h。
　　 (2)采用化學(xué)氣相沉積以及溶膠凝膠法實(shí)現(xiàn)TiO2負(fù)載，以共浸法在釩鎢化合物溶液中負(fù)載V2O5-WO3，通過表觀-微觀表征與活性評(píng)價(jià)，優(yōu)選化學(xué)氣相沉積為TiO2負(fù)載工藝?；瘜W(xué)氣相沉積TiO2反應(yīng)受動(dòng)力學(xué)控制，活化能為60.3KJ/mol，沉積動(dòng)力學(xué)速率方程為V=6807 exp(-7255/T)PTiCl40
　　 (3)研究V2O5、WO3含量對(duì)催化劑脫硝性能影響，優(yōu)選出

4、SCR催化劑成分為2％V2O5-8％WO3/TiO2。
　　 (4)針對(duì)優(yōu)選2％V2O5-8％WO3/TiO2，研究制備工藝對(duì)催化劑脫硝性能的影響規(guī)律，得到優(yōu)化制備工藝：化學(xué)氣相沉積溫度500℃，N2載氣流量500sccm；共浸法負(fù)載V2O5-WO3，浸漬溫度60℃；空氣氣氛中，90℃×2h+80℃×2h分段干燥，300℃×x2h+450℃×x2h分段焙燒。
　　 (5)優(yōu)化催化劑比表面積BET79.37㎡·g-1，總孔

5、面積73.56㎡·g-1，總孔容積0.2256 m3.g-1。催化劑表面單層均勻分布釩單體，出現(xiàn)微量分散性良好的低聚度釩氧化物，主要元素價(jià)態(tài)為、V+5、Ti+4、W+6、Si+4，主要物相為MgEAl4Si5O18、anatase-TiO2和WO3，V2O5在催化劑中以無定形態(tài)存在。
　　 (6)優(yōu)化催化劑具有NO脫出率高，溫度窗口寬，選擇性強(qiáng)，抗SO2氧化能力強(qiáng)的特點(diǎn)，該催化劑在T380℃，SV6000h-1，α0.8～1.0