膨潤(rùn)土負(fù)載型催化劑的制備及催化有機(jī)反應(yīng)研究.pdf

1、膨潤(rùn)土負(fù)載型催化劑是一類優(yōu)良的環(huán)境友好型催化劑,在目前催化研究領(lǐng)域中占有重要的位置。它具有制備工藝簡(jiǎn)單、催化選擇性好、催化活性高、無污染、易與反應(yīng)體系分離以及可循環(huán)使用等優(yōu)點(diǎn)。本論文首先論述了膨潤(rùn)土負(fù)載型催化劑開發(fā)的意義及催化劑的研究進(jìn)展,針對(duì)催化劑的制備和應(yīng)用中存在的問題,較為系統(tǒng)地研究了催化劑的制備條件,進(jìn)而研究了催化劑在合成縮酮、酯化、烷基化等有機(jī)反應(yīng)中的應(yīng)用,為實(shí)現(xiàn)該類催化劑的工業(yè)化應(yīng)用打下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。本論文主要包括以下兩個(gè)方

2、面：
　　 1.催化劑的制備和表征
　　 首先對(duì)原料膨潤(rùn)土進(jìn)行提純和酸化處理,較系統(tǒng)地考察了酸化處理?xiàng)l件對(duì)膨潤(rùn)土結(jié)構(gòu)及性能的影響,然后選擇出最佳酸化程度的活性膨潤(rùn)土作為載體,負(fù)載鈦鋯復(fù)合氧化物和氯化鋅制備固體酸催化劑。利用X射線衍射、紅外光譜、比表面積、程序升溫脫附等測(cè)試技術(shù)對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)、比表面、酸中心等進(jìn)行了表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:適度的酸化處理并不會(huì)破壞膨潤(rùn)土的層狀結(jié)構(gòu),同時(shí)還可以使膨潤(rùn)土表面積增大、酸中心增加、酸量增

3、多,有利于活性組分的負(fù)載。活性膨潤(rùn)土負(fù)載鈦鋯復(fù)合氧化物和氯化鋅之后,通過程序升溫脫附測(cè)定可以發(fā)現(xiàn)負(fù)載膨潤(rùn)土的酸性位和酸量都有增加。然后對(duì)催化劑負(fù)載量和焙燒溫度進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)負(fù)載量的多少和焙燒溫度對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的形成和穩(wěn)定存在顯著的影響。膨潤(rùn)土負(fù)載鈦鋯復(fù)合氧化物的鈦鋯比為1:1,焙燒溫度在500℃時(shí)催化劑比表面積最大、催化活性最高；膨潤(rùn)土負(fù)載氯化鋅催化劑在負(fù)載量為2.0mmol／g、焙燒溫度在350℃時(shí)具有最大的比表面積,氯化鋅和膨潤(rùn)土之

4、間可以形成穩(wěn)定晶相。
　　 2.催化劑催化有機(jī)反應(yīng)研究
　　 利用縮酮反應(yīng)和烷基化反應(yīng)分別作為對(duì)膨潤(rùn)土負(fù)載鈦鋯復(fù)合氧化物催化劑與膨潤(rùn)土負(fù)載氯化鋅催化劑的活性評(píng)價(jià)體系,研究不同制備條件對(duì)催化劑活性的影響以及催化劑的穩(wěn)定性能,并系統(tǒng)地探討了合成目標(biāo)產(chǎn)物的工藝條件。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:膨潤(rùn)土復(fù)合氧化物在催化縮酮的反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化活性,在鈦鋯摩爾比為1:1、焙燒溫度為500℃時(shí)重復(fù)使用五次仍具有很高的活性；膨潤(rùn)土負(fù)載氯化鋅催化劑