負(fù)載型Pt催化劑的制備及其催化氯代有機(jī)物加氫的研究.pdf

1、氯代有機(jī)物在工業(yè)生產(chǎn)中應(yīng)用非常廣泛，因此，控制氯代有機(jī)物在工業(yè)生產(chǎn)中高效合理的利用，并且有效處理其對(duì)環(huán)境造成的污染具有十分重要的意義。納米催化劑因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)，具有優(yōu)于傳統(tǒng)催化劑的活性和選擇性，因此被廣泛用于催化加氫反應(yīng)。本課題以鄰氯硝基苯和氯苯為研究對(duì)象，主要進(jìn)行了下面幾個(gè)方面的研究探索:
　　首先，制備了乙二醇穩(wěn)定的Pt納米粒子，并用直接吸附法將Pt納米粒子分別負(fù)載到γ-Fe2O3、Fe2O3、Fe3O4和Al2O3載體上。在

2、催化鄰氯硝基苯(o-CNB)氫化反應(yīng)中發(fā)現(xiàn)載體成分對(duì)負(fù)載催化劑性能產(chǎn)生很大影響:鐵的氧化物為載體時(shí)能夠完全抑制鄰氯苯胺(o-CAN)脫氯反應(yīng)的發(fā)生，對(duì)o-CAN的選擇性達(dá)到99％以上，而以Al2O3作為載體時(shí)o-CAN會(huì)發(fā)生脫氯反應(yīng)。其中，Pt/γ-Fe2O3的催化性能最好，在0.1MPa，25℃反應(yīng)條件下催化活性達(dá)到0.20molo-CNB/(molPt·S)，鄰氯苯胺的選擇性在99％以上。將50℃、80℃、150℃下干燥處理的Pt/

3、γ-Fe2O3分別回收利用，發(fā)現(xiàn)在一定范圍內(nèi)適當(dāng)提高催化劑的處理溫度能夠提高其穩(wěn)定性。
　　其次，采用共沉淀法制備了Mg2Al-CO3水滑石及含Ca、Fe、Cu、La、Zr組分的類水滑石材料。XRD圖譜呈現(xiàn)出特征衍射峰，說明水滑石類材料有規(guī)整的層狀結(jié)構(gòu)。FT-IR表征進(jìn)一步證明摻雜離子的類水滑石材料的結(jié)構(gòu)仍然具有原來的規(guī)整層狀結(jié)構(gòu)。將Pt膠體負(fù)載到制備的載體上，用其催化氯苯加氫脫氯反應(yīng)。其中，Pt/Mg2Al-CO3活性最好，Pt

4、/Ca2Al-CO3活性較低，Pt/Mg2Fe-CO3對(duì)氯苯氫化中毒。與Mg2Al-CO3水滑石相比Zr、Cu、La摻雜的三元類水滑石為載體時(shí)，催化劑活性也有所下降。
　　最后，制備了PVP-Pt膠體和“無保護(hù)”的Pt膠體，將兩種膠體分別負(fù)載到ZrO2、SiO2、CeO2上制備了一系列負(fù)載催化劑。在常溫、常壓下催化氯苯脫氯反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)Pt納米粒子和載體的性質(zhì)對(duì)催化性能有一定影響，Pt/ZrO2的催化性能最佳。考察了Pt/ZrO2為催