負(fù)載型Ni基催化劑催化糠醛加氫的研究.pdf

1、本文第一部分采用正交實(shí)驗(yàn)法優(yōu)化海泡石的改性條件，包括鹽酸溶液中HCl的質(zhì)量分?jǐn)?shù)、酸處理時(shí)間、焙燒溫度和焙燒時(shí)間。以改性后的海泡石和工業(yè)上常用γ-Al<,2>O<,3>為載體，采用浸漬和化學(xué)還原法制備了Ni-B-Mo/Sep(Sep：不同改性條件制備的海泡石) 和Ni-B-Mo/γ-Al<,2>O<,3>催化劑。以糠醛液相加氫制糠醇為探針反應(yīng)，考察了催化劑的性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：海泡石的最佳改性條件為，鹽酸溶液中HCl的質(zhì)量分?jǐn)?shù)10％、酸處

2、理時(shí)間48h、焙燒溫度400℃、焙燒時(shí)間6h。 經(jīng)最佳條件改性后的海泡石(記為Sep(opt))的比表面積為112.5 m<'2>/g，是未改性海泡石的2.38倍；Ni-B-Mo/Sep(opt)催化劑的活性比表面積為17.61 m<'2>/g。具有較好的催化性能，糠醛轉(zhuǎn)化率和糠醇選擇性分別為83.8％和98.7％，均優(yōu)于Ni-B-Mo/γ-Al<,2>O<,3>催化劑。 采用電感耦合等離子發(fā)射光譜(ICP)、差熱分析技

3、術(shù)(DTA)、NH<,3>吸附紅外光譜法(IR)、比表面積測(cè)試(BET)、程序升溫還原(TPR)和程序升溫脫附(TPD) 等表征手段，考察了載體對(duì)Ni-B-Mo 合金催化劑性能的影響。研究結(jié)果表明，Ni-B-Mo/sep表現(xiàn)出高活性主要是由于其獨(dú)特的合金組成、較高的Ni含量、適量的L酸中心，以及海泡石本身含有的Fe元素能修飾Ni-B-Mo合金，Ni-B-Mo/sep催化劑對(duì)反應(yīng)物具有更多數(shù)量的中等強(qiáng)度吸附中心，對(duì)產(chǎn)物具有更少數(shù)量的吸附中

4、心。Ni-B-Mo/Sep選擇性更高主要是由于其對(duì)糠醇吸附的強(qiáng)度較弱不易發(fā)生深度加氫所致。 本文第二部分采用超聲-浸漬方法制備 Ni/γ-Al<,2>O<,3>催化劑，并用以催化糠醛加氫制 2-甲基呋喃。分別采用稀土元素、過渡金屬元素和對(duì) Ni/γ-Al<,2>O<,3>催化劑進(jìn)行了改性，取得了較好的效果。用稀土元素改性時(shí)，Nd和Eu可以提高了催化劑的選擇性，對(duì)2-甲基呋喃的選擇性從93.1％分別提高到96.2％和97.4％。用