負(fù)載型Ni2P催化劑催化噻吩加氫脫硫反應(yīng)性能的研究.pdf

1、以鈣鈉基膨潤土為原料,首先對(duì)其鈉化改型得到適合制備柱撐蒙脫石的基質(zhì),然后用不同OH-量使用交聯(lián)法制備Ce柱撐液,再進(jìn)一步制備Ce-柱撐膨潤土。并以此為載體,用浸漬法制備Ni2P/Ce-PILC加氫脫硫催化劑,并用XRD,氮?dú)馕辣碚?H2-TPR等方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征,考察了不同OH-的量、Ni/P的比值、負(fù)載量、還原溫度等對(duì)Ce-柱撐膨潤土的柱撐效果和對(duì)催化劑活性的影響。
　　 本文首先對(duì)江西廣豐的膨潤土進(jìn)行提純和鈉化處理,

2、通過理化方法來對(duì)提純和鈉化后的膨潤土進(jìn)行考察。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,經(jīng)過提純后的膨潤土和鈉化后結(jié)果較理想。適合進(jìn)一步處理做為催化劑的載體。經(jīng)過鈉化后的膨潤土進(jìn)行柱撐得到催化劑載體,以鎳源為Ni(NO3)2.6H2O,磷源為(NH4)2HPO4為間驅(qū)體,制備Ni2P催化劑,將活性組負(fù)載在不同的載體(二氧化鈦、酸改性海泡石、三氧化二鋁、柱撐膨潤土)上進(jìn)行活性測試(以噻吩加氫脫硫?yàn)榭蒯樂磻?yīng)),得到了Ni2P負(fù)載在經(jīng)過處理的膨潤土的活性要高于傳統(tǒng)的的γ

3、-Al2O3與TiO2和酸改性海泡石。顯示了膨潤土作為新型催劑載體的優(yōu)點(diǎn)。
　　 對(duì)于實(shí)驗(yàn)條件的探索中,確定了反應(yīng)的還原溫度為500℃,當(dāng)還原溫度太高的時(shí)候發(fā)現(xiàn)Ce柱撐的膨潤土作為載體會(huì)發(fā)生塌陷的現(xiàn)象,使得催化劑的反應(yīng)活性降低,轉(zhuǎn)化率減小。考察了負(fù)載量的不同對(duì)催化劑活性的影響,結(jié)果表明當(dāng)Ni2P負(fù)載量為20％H寸,催化劑的活性最大,噻吩轉(zhuǎn)化率為51%。同時(shí)Ni/P比例不同時(shí),催化劑的活性也有差別,當(dāng)Ni/P為2(摩爾質(zhì)量比)時(shí),

4、Ni2P/Ce-PILC加氫脫硫催化劑活性最高。因?yàn)檩d體能夠影響到催化劑的活性,在載體制備過程中,柱撐液中的OH-起著極為關(guān)鍵的作用,所以本文重點(diǎn)考察了OH-對(duì)于載體的影響。研究的結(jié)果表明:在活性組分負(fù)載量為10%時(shí),實(shí)驗(yàn)條件為n(Ni):n(P)=2:1,焙燒溫度為500℃,焙燒時(shí)間為3小時(shí),還原溫度為500℃時(shí),還原時(shí)間為2小時(shí),升溫速率為2℃/min,反應(yīng)溫度為350℃的情況下,當(dāng)n(OH-):n(Ce3+)=2.5:1時(shí)柱撐效果