高效催化糠醛選擇加氫催化劑的研究.pdf_第1頁
已閱讀1頁,還剩84頁未讀, 繼續(xù)免費閱讀

下載本文檔

版權(quán)說明:本文檔由用戶提供并上傳,收益歸屬內(nèi)容提供方,若內(nèi)容存在侵權(quán),請進行舉報或認領(lǐng)

文檔簡介

1、隨著化石能源的日益枯竭及環(huán)境問題的日益突出,開發(fā)利用生物質(zhì)能源已成為近些年來研究的焦點。其中糠醛作為一種重要的生物質(zhì)平臺分子其生產(chǎn)已進入工業(yè)化規(guī)模,然而其性質(zhì)不穩(wěn)定、利用率低等缺點促使我們對其轉(zhuǎn)化為更有效的具有高附加值的下游產(chǎn)品。在眾多的反應(yīng)鏈中加氫脫氧(HDO)路徑產(chǎn)生2-甲基呋喃(MF)反應(yīng)具有較高的研究價值。MF是生產(chǎn)呋喃基化合物,戊二醇等重要的化工原料,也是制藥領(lǐng)域的重要中間體,亦可以作為良好的燃油添加劑。然而糠醛液相加氫制備M

2、F的研究甚少,開發(fā)具有良好催化活性及穩(wěn)定性的催化劑對完善此反應(yīng)路徑具有較高的研究意義。
  本研究主要內(nèi)容包括:⑴采用Sol-Gel方法制備了鎳鐵尖晶石擔(dān)載的釕催化劑,以糠醛加氫制備MF反應(yīng)對催化劑進行評價。采用TG-DTG、XRD、N2物理吸附、SEM、XPS、H2-TPR等表征手段對該催化劑的物理化學(xué)性能進行了表征。結(jié)果表明,該催化劑具有良好的Ru分散度,在300oC-500oC焙燒時催化劑有較大的比表面積,300 oC時比表

3、高達354 m2/g,而500 oC焙燒時仍然保持較高的比表93m2/g。隨著焙燒溫度的提高鎳鐵尖晶石的晶型不斷完備,顆粒逐漸變大。在制備MF的反應(yīng)中該催化劑顯示出良好的催化活性??疾炝朔磻?yīng)溫度、時間、Ru擔(dān)載量及焙燒溫度對該反應(yīng)的影響,且得到在較為溫和的反應(yīng)條件下:180oC,2.1MPaN2,異丙醇氫源其糠醛轉(zhuǎn)化率在97%以上,且MF收率高達83%。⑵通過改變Ni/Fe比例考察了不同比例的鎳鐵催化劑在負載及非負載釕情況下的催化活性,

4、以及通過對比實驗及循環(huán)性實驗考察了該催化劑具有高活性的原因及相應(yīng)的穩(wěn)定性能。實驗結(jié)果表明Ni/Fe不同比例的催化劑在還原后其物相存在明顯的差異,F(xiàn)eNi合金的比例對催化該反應(yīng)有較大的影響。此外Ru物種同F(xiàn)eNi合金之間的協(xié)同作用是獲得高催化活性的主要原因。循環(huán)實驗表明以Ni/Fe=0.5:1負載的釕催化劑具有最佳的穩(wěn)定性,五次循環(huán)使用之后催化活性沒有發(fā)生明顯改變,根據(jù)XRD測試表明鐵紋石相的存在對穩(wěn)定催化劑具有積極作用。反應(yīng)前后的TEM

5、、ICP、XPS等表征測試在結(jié)構(gòu)穩(wěn)定與化學(xué)穩(wěn)定兩方面印證了該催化劑具有良好的穩(wěn)定性。⑶考察了Cu摻雜的NiFe尖晶石對糠醛水相加氫重排制備環(huán)戊酮(CPO)的反應(yīng)。實驗結(jié)果表明該催化劑具有較高的催化活性,Cu的摻雜能夠有效的控制環(huán)戊酮產(chǎn)物的過度加氫,摻雜量為25%時得到最佳的反應(yīng)效果:160oC,4MPa,1h,轉(zhuǎn)化率100%,CPO收率65%。經(jīng)XPS分析知,Cu的摻雜能夠引起尖晶石的晶格變化,且Cu與FeNi合金的相互作用是導(dǎo)致其選擇

溫馨提示

  • 1. 本站所有資源如無特殊說明,都需要本地電腦安裝OFFICE2007和PDF閱讀器。圖紙軟件為CAD,CAXA,PROE,UG,SolidWorks等.壓縮文件請下載最新的WinRAR軟件解壓。
  • 2. 本站的文檔不包含任何第三方提供的附件圖紙等,如果需要附件,請聯(lián)系上傳者。文件的所有權(quán)益歸上傳用戶所有。
  • 3. 本站RAR壓縮包中若帶圖紙,網(wǎng)頁內(nèi)容里面會有圖紙預(yù)覽,若沒有圖紙預(yù)覽就沒有圖紙。
  • 4. 未經(jīng)權(quán)益所有人同意不得將文件中的內(nèi)容挪作商業(yè)或盈利用途。
  • 5. 眾賞文庫僅提供信息存儲空間,僅對用戶上傳內(nèi)容的表現(xiàn)方式做保護處理,對用戶上傳分享的文檔內(nèi)容本身不做任何修改或編輯,并不能對任何下載內(nèi)容負責(zé)。
  • 6. 下載文件中如有侵權(quán)或不適當(dāng)內(nèi)容,請與我們聯(lián)系,我們立即糾正。
  • 7. 本站不保證下載資源的準(zhǔn)確性、安全性和完整性, 同時也不承擔(dān)用戶因使用這些下載資源對自己和他人造成任何形式的傷害或損失。

評論

0/150

提交評論