磁回收負(fù)載型催化劑的制備及催化性能研究.pdf

1、近十年來，隨著人們對(duì)催化反應(yīng)研究的不斷深入，各種類型的高效催化劑不斷涌現(xiàn)；尤其是非均相催化劑，不僅方便地解決了均相催化劑難以回收循環(huán)利用的難題，還能有效克服重金屬導(dǎo)致的各種相關(guān)污染問題。磁性材料具有獨(dú)特的磁性能、簡單的合成方法和規(guī)整的結(jié)構(gòu)。另外，磁性材料表面便于包裹易于功能化。這些特點(diǎn)為催化劑的固載提供優(yōu)越的條件。本論文將磁性材料和氧化硅材料進(jìn)行有效復(fù)合，制備兩種磁性氧化硅包裹的固載型催化劑，并對(duì)其進(jìn)行了催化劑表征和催化反應(yīng)性能進(jìn)行了研

2、究。
　　 (1)第一部分：我們利用溶劑熱法合成了磁性納米小球(直徑約為350nm)，利用TEOS在堿性條件下水解對(duì)納米小球進(jìn)行包裹，然后將合成的(S，S)Ts-DPEN和(R，R)Ts-DACH硅源嫁接到載體材料上，最后分別再與[Cp*IrCl2]2和[Cp*RhCl2]2進(jìn)行配位成功得到了固載催化劑5(Cp*IrTsDPEN-MNPs)和6(Cp*RhTsDACH-MNPs)。分別將這兩種催化劑應(yīng)用到水相芳香酮不對(duì)稱氫轉(zhuǎn)移反

3、應(yīng)體系中，研究探討催化劑催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明催化劑5和6都具有很好的催化活性和對(duì)映體選擇性；該非均相催化劑在小磁鐵的幫助下可以方便實(shí)現(xiàn)回收，重復(fù)套用10次后，催化劑催化活性和對(duì)映體選擇性沒有明顯降低。
　　 (2)第二部分：該部分是在第一部分的基礎(chǔ)上對(duì)磁性材料進(jìn)行了進(jìn)一步修飾，在模板劑(CTAB)和TEOS幫助下在堿性條件中進(jìn)行自組裝，再利用乙醇將模板劑萃取除去，得到了具有介孔結(jié)構(gòu)的納米磁性材料。以該材料為載體，通過后嫁接的方