剝離型膨潤(rùn)土負(fù)載催化劑材料的制備及光化學(xué)性能研究.pdf

1、近年來(lái)，半導(dǎo)體光催化劑光催化降解有機(jī)廢水是一項(xiàng)環(huán)境友好的污水處理技術(shù)，在解決能源和環(huán)境問(wèn)題方面具有廣闊的應(yīng)用前景。但是絕大多數(shù)半導(dǎo)體納米顆粒在水體中容易懸浮團(tuán)聚，難以分離回收；而且其比表面積小，對(duì)有機(jī)物的吸附性能差，不利于光催化反應(yīng)的進(jìn)行。如果將半導(dǎo)體納米顆粒固定在合適的固體載體上，不但有利于提高光催化活性，而且這種負(fù)載型光催化劑易于從溶液中分離出來(lái)，實(shí)現(xiàn)光催化劑的重復(fù)使用。膨潤(rùn)土是一種無(wú)機(jī)層狀化合物，因?yàn)槠渲黧w層電荷密度低的緣故，很容

2、易發(fā)生剝離，剝離后所得到的納米片有較大的空間自由度，當(dāng)與其他目標(biāo)插入體混合時(shí)，利用無(wú)機(jī)層和插入體之聞的結(jié)合力，可以生成一些用直接插入法難以得到的新型功能材料?；诖?，本課題提出將Ag3PO4和g-C3N4光催化劑負(fù)載到剝離型膨潤(rùn)土納米片單元表面，制備 EB/Ag3PO4、EB/g-C3N4和EB/g-C3N4/Ag3PO4一系列光催化活性增強(qiáng)的負(fù)載型光催化劑材料。利用XRD、TEM、FTIR、BET、UV-Vis等手段對(duì)材料的形貌、結(jié)構(gòu)

3、和組成進(jìn)行表征，以RhB為目標(biāo)污染物，考察材料的可見(jiàn)光催化性能，并探討材料的結(jié)構(gòu)和光催化降解能力之間的構(gòu)效關(guān)系。主要實(shí)驗(yàn)結(jié)論如下：
　?。?）采用插層分解法和液相分散法對(duì)膨潤(rùn)土進(jìn)行剝離。結(jié)果表明，液相分散法的剝離效果優(yōu)于插層分解法。XRD表明剝離型膨潤(rùn)土在（001）處的特征衍射峰均變?nèi)鹾蛯捇?，說(shuō)明膨潤(rùn)土在C軸方向上的層堆砌有被破壞的趨勢(shì)。TEM表明液相分散法剝離的膨潤(rùn)土的結(jié)構(gòu)是如薄紗般的組成其基本結(jié)構(gòu)單元的超薄納米片。
　　

4、（2）以剝離型膨潤(rùn)土納米片為載體，分別將 Ag3PO4和 g-C3N4負(fù)載于其上，制備EB/Ag3PO4和EB/g-C3N4負(fù)載型光催化劑。各表征分析表明與純的Ag3PO4和g-C3N4相比，EB/Ag3PO4和EB/g-C3N4負(fù)載型光催化劑比表面積增大、可見(jiàn)光吸收能力增強(qiáng)?？梢?jiàn)光下催化降解RhB實(shí)驗(yàn)表明，當(dāng)1 g膨潤(rùn)土中加入3 mmol的銀離子制備的EB/Ag3PO4-3和0.3 g膨潤(rùn)土中加入50 g尿素煅燒制備的0.3-EB/g

5、-C3N4表現(xiàn)出最佳的光催化活性。EB/Ag3PO4和EB/g-C3N4系列光催化活性?xún)?yōu)于純的Ag3PO4和g-C3N4。光照21 min，EB/Ag3PO4-3對(duì)RhB的降解率為95％，而純Ag3PO4只有82％；光照120 min，0.3-EB/g-C3N4對(duì)RhB的降解率達(dá)到99％，而g-C3N4在光照150 min 后對(duì) RhB的降解率也只有78％。剝離型膨潤(rùn)土納米片與 Ag3PO4和g-C3N4之間分別存在靜電作用提

6、高了光生電子和空穴的分離率是導(dǎo)致EB/Ag3PO4和EB/g-C3N4光催化活性的提高的主要原因。
　?。?）將 g-C3N4和 Ag3PO4同時(shí)負(fù)載到剝離型膨潤(rùn)土表面上制備EB/g-C3N4/Ag3PO4異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)光催化劑。各表征分析表明EB/g-C3N4/Ag3PO4比表面積增大、可見(jiàn)光吸收能力增強(qiáng)，體系中EB/g-C3N4與Ag3PO4有良好的接觸界面。當(dāng)Ag3PO4含量是EB/g-C3N4質(zhì)量的20％時(shí)，制備的 EB/g-

7、C3N4/Ag3PO4-20％光催化活性最佳，可見(jiàn)光照射下其對(duì)RhB的降解速率（k=0.0658min-1）是純g-C3N4（k=0.0088 min-1）的7.5倍，EB/g-C3N4（k=0.0121 min-1）的5.4倍，純Ag3PO4（k=0.0356 min-1）的1.8倍。穩(wěn)定性測(cè)試表明EB/g-C3N4/Ag3PO4-20％回收利用3次后仍然有較高的光催化活性，對(duì)RhB的降解率保持在90％以上。EB/g-C3N4/Ag3