小分子在PLA-PET中的擴(kuò)散及PLA-PA11的多尺度模擬研究.pdf

1、作為材料開發(fā)和設(shè)計(jì)的重要手段，計(jì)算機(jī)模擬在材料學(xué)中的應(yīng)用日益廣泛，并在很大程度上促進(jìn)了材料學(xué)研究的深入發(fā)展。本文首先采用分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬方法對(duì)O2和CO2在聚乳酸（PLA）/聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯（PET）共混物中的擴(kuò)散行為進(jìn)行了研究。其次，考慮到聚合物共混物的多尺度性，采用分子動(dòng)力學(xué)（MD）、耗散粒子動(dòng)力學(xué)（DPD）和有限元分析方法（FEM）相互耦合的方法對(duì)聚乳酸（PLA）/聚酰胺11（PA11）共混物的結(jié)構(gòu)與性能進(jìn)行了微觀、介觀

2、和宏觀多尺度貫通的模擬研究，并采用DPD模擬方法研究了剪切速率對(duì)PLA/PA11共混物相形貌的影響以及兩親性嵌段共聚物對(duì)PLA/PA11共混物界面性質(zhì)的影響。主要研究內(nèi)容包括：
　?。?）小分子在PLA/PET共混物中擴(kuò)散行為的MD模擬研究。分別對(duì)O2和CO2在不同比例（10/90、30/70、50/50、70/30和90/10）PLA/PET共混物中的擴(kuò)散行為進(jìn)行MD模擬研究。采用Connolly表面方法分析了以O(shè)2和CO2的分

3、子動(dòng)力學(xué)半徑為探針半徑時(shí)PLA/PET共混物的自由體積特性，得到了共混物的自由體積分?jǐn)?shù)（FFV）和自由體積的形態(tài)圖；然后通過Einstein關(guān)系式計(jì)算了O2和CO2在PLA/PET共混物中的擴(kuò)散系數(shù)。研究發(fā)現(xiàn)：O2和CO2在PLA/PET共混物中的擴(kuò)散系數(shù)與FFV的趨勢(shì)一致，即：10/90>70/30>90/10>50/50>30/70；此外，O2在PLA/PET共混物中的擴(kuò)散系數(shù)大于CO2在其中的擴(kuò)散系數(shù)。
　?。?）PLA/P

4、A11共混物相容性的MD模擬研究。分別對(duì)10/90、30/70、50/50、70/30和90/10的PLA/PA11共混物進(jìn)行了微觀模擬計(jì)算，由共混體系的吉布斯自由能、Flory-Huggins相互作用參數(shù)、徑向分布函數(shù)、X射線衍射譜圖和氫鍵判斷PLA/PA11共混物不能形成相容體系，與文獻(xiàn)中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。
　　（3）PLA/PA11二元共混物及PLA/PA11/兩親性嵌段共聚物三元共混體系的介觀模擬研究。采用DPD模擬方法研究

5、了PLA/PA11共混體系的相形貌以及在剪切場(chǎng)作用下共混體系形貌的變化，發(fā)現(xiàn)共混體系的形貌與組分含量和組分之間的相互作用參數(shù)密切相關(guān)，且剪切速率決定剪切所誘導(dǎo)的相變。對(duì)于PLA/PA11/嵌段共聚物三元共混體系，研究了嵌段共聚物的含量、長度和結(jié)構(gòu)等對(duì)共混體系界面性質(zhì)的影響。
　?。?）PLA/PA11及PLA/PA11/A-b-'B'共混物的宏觀性能研究。由FEM得到的PLA/PA11共混物在xx、yy和zz方向的彈性模量可知，1