水對(duì)V2O5-AC低溫催化NH3-SCR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的影響.pdf

1、目前煤炭是我國(guó)的主要能源之一，主要應(yīng)用在熱電廠等。燃煤煙氣中的氮氧化物如果不經(jīng)過(guò)脫硝處理就排放到大氣中，將會(huì)造成嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題。NH3選擇性催化還原NO是一種比較成熟的脫硝技術(shù)，并且多種高效的催化劑已經(jīng)被研發(fā)出來(lái)。活性炭擔(dān)載五氧化二釩催化劑(V2O5/AC)是一種新型的低溫脫硝催化劑，其主要優(yōu)點(diǎn)為:吸附能力強(qiáng);在低溫范圍(453-523K)具有很高的脫硝活性;SO2可以促進(jìn)催化劑的活性。因此，該催化劑具有很高的研究?jī)r(jià)值。本文主要研究了不

2、同含水量條件下V2O5/AC催化NH3-SCR反應(yīng)的本征動(dòng)力學(xué)，并建立3D結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器的數(shù)學(xué)模型，以確定最適合的動(dòng)力學(xué)模型。主要工作如下:
　　 1、采用等體積浸漬法制備V2O5/AC催化劑，并對(duì)其進(jìn)行表征。測(cè)定BET比表面積結(jié)果顯示，擔(dān)載V2O5后的活性炭比表面積要大于空白活性炭;XPS圖譜顯示，反應(yīng)時(shí)S是以SO42-的形式（可能為Na2SO4和FeSO4）存在于催化劑表面的。
　　 2、在測(cè)定該反應(yīng)本征動(dòng)力學(xué)之前，要

3、先進(jìn)行穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)以及消除內(nèi)外擴(kuò)散的影響。穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)表明該反應(yīng)催化劑活性可以在長(zhǎng)時(shí)間（大于90小時(shí)）保持穩(wěn)定，對(duì)本文動(dòng)力學(xué)的研究并無(wú)影響。通過(guò)消除內(nèi)外擴(kuò)散的實(shí)驗(yàn)，本文確定了以下的實(shí)驗(yàn)條件:催化劑粒徑0.2-0.3mm，催化劑質(zhì)量0.5g，入口總體積流速400ml·min-1。
　　 3、測(cè)定了不同條件下反應(yīng)器出口NO轉(zhuǎn)化率，并分別用機(jī)理模型（Eley-Rideal模型，Langmuir-Hinshelwood模型和Mars-van

4、Krevelen模型）和經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ停ㄒ患?jí)反應(yīng)模型和冪級(jí)數(shù)模型）對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合。通過(guò)比較5種模型的平均相對(duì)誤差發(fā)現(xiàn)，無(wú)論煙氣中是否含有水，該反應(yīng)都遵循Eley-Rideal機(jī)理而不是Langmuir-Hinshelwood或Mars-vanKrevelen機(jī)理;且隨著水含量的增加，指前因子減小而活化能增大。
　　 4、將得到的本征動(dòng)力學(xué)模型參數(shù)代入到3D結(jié)構(gòu)化反應(yīng)器的數(shù)學(xué)模型之中，通過(guò)NO轉(zhuǎn)化率模擬值與實(shí)驗(yàn)值的比較，發(fā)現(xiàn)Eley