Bi2Te3-CoSb3寬溫域熱電材料的制備界面結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能.pdf

1、寬溫域熱電材料是熱電器件在寬溫度范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)高熱電轉(zhuǎn)換效率的關(guān)鍵材料。本論文以低溫Bi2Te3(室溫～200℃)和中溫CoSb3(200～500℃)均質(zhì)熱電材料為研究對象,基于載流子濃度匹配原則確定了兩種均質(zhì)材料的化學(xué)組成;在此基礎(chǔ)上,發(fā)展了兩步放電等離子燒結(jié)法制備一系列不同界面結(jié)構(gòu)的n型和p型Bi2Te3/CoSb3寬溫域熱電材料,研究不同界面過渡層結(jié)構(gòu)對寬溫域熱電材料界面顯微結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能的影響。主要研究工作包括:
　　 (1

2、)n型Bi2Te2.65+xSe0.35-x(x=0～0.15,△x=0.05)均質(zhì)材料x=0.05時其熱電性能最好,450 K時ZT值達(dá)0.92;p型Bi0.48Sb1.52Te3+x(x=0～0.06,△x=0.02)均質(zhì)材料x=0.04時其熱電熱電性能最高,300 K時ZT值達(dá)到1.31?；谳d流子濃度匹配原則,優(yōu)化了n型填充方鈷礦BaxInyCo4Sb12的(Ba,In)填充分?jǐn)?shù)和p型填充方鈷礦Ba0.3In0.3FexCo4-

3、xSb12(x=1～3,△x=0.5)的Fe取代量,發(fā)現(xiàn)n型Ba0.4In0.4Co4Sb12材料與n型Bi2Te2.7Se0.3材料的載流子濃度非常接近,p型Ba0.3In0.3FeCo3Sb12材料與p型Bi0.48Sb1.52Te3.04材料的載流子濃度非常接近。以這四種均質(zhì)材料作為原料,采用兩步放電等離子體燒結(jié)工藝制備了一系列n型和p型Bi2Te3/CoSb3寬溫域熱電材料。
　　 (2)n型Bi2Te3/CoSb3寬溫

4、域熱電材料界面顯微結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能研究表明,Ba0.4In0.4Co4Sb12(FS)和Bi2Te2.7Se0.3(BT)構(gòu)成過渡層的FS/BT體積比從FS到BT依次為3∶7-5∶5-7∶3(即3GLs-Ⅱ型梯度界面)時,界面顯微結(jié)構(gòu)最致密,裂紋完全消失,材料抗折強(qiáng)度最高,達(dá)到12.76 Mpa,與未加過渡層的樣品相比,提高了144％。
　　 (3)p型Bi2Te3/CoSb3寬溫域熱電材料界面顯微結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能研究表明,Ba0.

5、3In0.3FeCo3Sb12(FS)和Bi0.47Sb1.52Te3.04(BT)構(gòu)成過渡層的FS/BT體積比從FS到BT依次為3∶7-5∶5-7∶3(即3GLs-Ⅱ型梯度界面)時,界面顯微結(jié)構(gòu)最致密,裂紋完全消失,材料抗折強(qiáng)度最高,達(dá)到13.68 Mpa,與未加過渡層的樣品相比,提高了116%。
　　 (4)界面顯微結(jié)構(gòu)SEM分析表明,Bi2Te3/CoSb3寬溫域熱電材料的界面過渡層結(jié)構(gòu)可以有效緩解Bi2Te3和CoSb3