金屬-有機(jī)骨架化合物及其碳納米管雜化材料的合成與性能研究.pdf

1、金屬-有機(jī)骨架化合物(MOFs)是一類具有廣闊應(yīng)用前景的新型多孔材料。本文主要研究MOFs材料的合成、改性、活化和氣體存儲(chǔ)。采用溶劑熱法、微波法、離心法成功合成金屬-有機(jī)骨架材料:Cu3(btc)2、ZIF-8、MIL-53和碳納米管(CNTs)雜化材料CNT@[Cu3(btc)2]。
　　 利用X射線粉末衍射、熱重分析、傅立葉紅外光譜、透射電鏡、X射線光電子能譜分析等方式對(duì)樣品進(jìn)行系統(tǒng)表征。結(jié)果表明碳納米管的引入能增強(qiáng)材料的強(qiáng)

2、度,并在材料活化時(shí)能為客體溶劑分子的脫離提供良好的通道,使得CNT@[Cu3(btc)2]具有更大的孔容。吸附性能測(cè)試表明,和未改性材料相比,碳納米管雜化MOF材料對(duì)CO2和CH4的吸附存儲(chǔ)能力分別提高了102％和66.7％(298K,18 bar)。
　　 對(duì)材料Cu3(btc)2、ZIF-8、MIL-53均分別采用常規(guī)的“低沸點(diǎn)溶劑(氯仿)置換法”和“超臨界CO2(Sc-CO2)干燥法”活化樣品,結(jié)果說(shuō)明:通過Sc-CO2干

3、燥法活化的MOFs孔道內(nèi)客體溶劑分子脫除比較徹底,并且溶劑分子脫離后不影響晶體骨架結(jié)構(gòu),孔道不坍塌,其比表面積和孔容都會(huì)比常規(guī)活化方法的大,故Sc-CO2干燥法在活化MOFs時(shí)效果優(yōu)于低沸點(diǎn)溶劑(氯仿)置換法。
　　 選擇鈷離子作為金屬中心,4,4'-二吡啶基二硫作為有機(jī)配體,采用水和乙醇的混合溶劑低溫緩慢揮發(fā)法,成功合成新型二維金屬-有機(jī)骨架結(jié)構(gòu)晶體:Co-Dpds。通過X射線單晶衍射儀進(jìn)行單晶結(jié)構(gòu)解析,結(jié)構(gòu)式為[Co(O)2