C-MCM-22復(fù)合分子篩的合成與應(yīng)用.pdf

1、硬模板具有良好的穩(wěn)定性和空間限域作用，因此，硬模板法是合成特定大小和形貌分子篩和復(fù)合材料的一種非常重要方法。
　　 本論文首先制備了SiO2膠體晶體和MCM-22分子篩，然后以SiO2膠體晶體為硬模板制備出大孔碳分子篩，再以大孔碳分子篩和MCM-22分子篩為硬模板，分別制備出顆粒狀C-MCM-22復(fù)合分子篩和單分散C-MCM-22復(fù)合分子篩，并用XRD、SEM等分析方法對(duì)所合成的材料進(jìn)行表征。最后，制備復(fù)合催化劑并應(yīng)用于甲醇、二

2、甲醚共進(jìn)料氣相氧化羰基化制碳酸二甲酯(DMC)反應(yīng)體系中。結(jié)果如下：
　　 1. 采用溶膠-凝膠法合成出單分散二氧化硅微球，再以溶劑揮發(fā)法制備出二氧化硅膠體晶體，并以其為硬模板，以蔗糖為碳源，制備出大孔碳分子篩。表征結(jié)果顯示，單分散的二氧化硅微球大小均勻，粒徑在200nm左右，二氧化硅膠體晶體排列較有序，大孔碳分子篩反轉(zhuǎn)并復(fù)制了二氧化硅膠晶體模板的有序結(jié)構(gòu)，孔徑與二氧化硅微球直徑相仿。
　　 2. 以大孔碳分子篩為硬模板

3、，六亞甲基亞胺為軟模板，采用水熱晶化法合成了C-MCM-22復(fù)合分子篩，以SEM和XRD進(jìn)行表征，結(jié)果顯示，大孔碳分子篩的孔內(nèi)合成的MCM-22分子篩為薄片狀，與常規(guī)MCM-22分子篩形狀有所不同，晶體直徑為50-200nm。
　　 3. 首先采用靜態(tài)水熱晶化法制備出單分散的MCM-22分子篩，然后以單分散的 MCM-22分子篩為硬模板，蔗糖為碳源，采用靜態(tài)水熱晶化法制備出單分散的C-MCM-22復(fù)合分子篩。表征結(jié)果顯示，MCM

4、-22分子篩呈薄圓餅狀；單分散的C-MCM-22復(fù)合分子篩也呈薄圓餅狀，為核殼型，碳材料緊密包裹在MCM-22分子篩表面；用HF酸溶解掉MCM-22分子篩后，碳分子篩呈空心薄餅狀。
　　 4. 將甲醇氧化羰基化催化劑Cu-Pd-TBAB/AC與二甲醚水解催化劑Cu-Pd /MCM-22復(fù)合，并將二甲醚引入反應(yīng)體系中，可以提高DMC的時(shí)空收率。而以顆粒狀或單分散C-MCM-22復(fù)合分子篩為載體制備的Cu-Pd-TBAB/C-MCM