二氧化鋯的制備及其負(fù)載型催化劑對(duì)CO的催化性能研究.pdf

1、CO是主要的空氣污染物之一,其大量排放造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染。CO氧化反應(yīng)是一類廣泛應(yīng)用于空氣污染控制尤其是汽車尾氣污染控制和理論研究的重要反應(yīng)。常用的CO低溫消除催化劑主要是貴金屬催化劑,包括Au、Pd、Pt、Ru等,此類貴金屬催化劑活性高、壽命長,但是其儲(chǔ)量有限、價(jià)格昂貴,因此限制了其廣泛的應(yīng)用。過渡金屬儲(chǔ)量豐富、價(jià)格低廉,其氧化物具有相對(duì)較高的CO催化氧化性能,應(yīng)用前景廣闊。
　　 ZrO2是唯一同時(shí)具有酸性、堿性、氧化性和

2、還原性的金屬氧化物,同時(shí)又是P-型半導(dǎo)體材料,易于產(chǎn)生氧空穴,能與活性組分產(chǎn)生較強(qiáng)的相互作用,是良好的催化劑和催化劑載體材料。
　　 本文采用溶膠-凝膠法并結(jié)合超臨界CO2流體干燥制備ZrO2以及ZrO2(Y2O3)。利用所制備的ZrO2和ZrO2(Y2O3)為載體,采用超聲-沉淀法以及浸漬法制備了負(fù)載不同金屬的負(fù)載型催化劑CuO/ZrO2、CuO/ZrO2(Y2O3)、Mn/ZrO2(Y2O3)、Co/ZrO2(Y2O3)、L

3、n/ZrO2(Y2O3)等,并詳細(xì)研究其對(duì)CO催化氧化性能。
　　 論文主要包括以下內(nèi)容:
　　 1、以氧氯化鋯為前軀體、尿素為膠體粒子生成劑、PEG-400為分散劑,采用溶膠-凝膠法并結(jié)合超臨界CO2流體干燥制備ZrO2。同時(shí)以氧化釔為穩(wěn)定劑制備了氧化釔穩(wěn)定的二氧化鋯。并且利用TG-DTA、XRD、FT-IR、BET、TEM等對(duì)所制備的樣品進(jìn)行了表征。結(jié)果表明經(jīng)過400℃煅燒的ZrO2主要呈現(xiàn)單斜相,含有部分四方相,其

4、比表面積為85 m2/g;氧化釔穩(wěn)定的二氧化鋯經(jīng)過400℃煅燒后呈現(xiàn)四方相,其比表面積為120 m2/g。
　　 2、以二氧化鋯為載體采用超聲.沉淀法負(fù)載CuO制備CuO/ZrO2催化劑,CO催化氧化測(cè)試結(jié)果表明,負(fù)載12％CuO的催化劑經(jīng)400℃煅燒后具有最高的催化活性,起燃溫度T50=149℃,CO完全轉(zhuǎn)化溫度T95=162℃;氧化釔穩(wěn)定的二氧化鋯為載體負(fù)載12％CuO后,對(duì)CO催化氧化的起燃溫度T50=126℃,CO完全轉(zhuǎn)

5、化溫度T95=152℃。
　　 3、利用ZrO2(Y2O3)(標(biāo)記為ZY)為載體采用浸漬法制備負(fù)載Mn系列催化劑,結(jié)果顯示12％Mn/ZY催化劑經(jīng)過350℃煅燒后催化劑的起燃溫度T50=104℃,CO完全反應(yīng)溫度T95=142℃;(12％CuO/12％Mn)/ZY催化劑T50=56℃,T95=82℃,同時(shí)該催化劑也顯示了較好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性以及較長的使用壽命。從催化效果看CuO和Mn顯示了較好協(xié)同效應(yīng)。
　　 4、以ZrO2

6、(Y2O3)為載體采用浸漬法制備負(fù)載Co系列催化劑,催化結(jié)果顯示8％Co/ZY催化劑經(jīng)過200℃煅燒300℃預(yù)處理后對(duì)CO催化氧化完全轉(zhuǎn)化溫度T95=113℃,并且顯示了較好循環(huán)測(cè)試性能以及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。所制備的雙金屬催化劑(CuO+Co)/ZY、(Mn+Co)/ZY并沒有展現(xiàn)較好的協(xié)同催化效應(yīng)。
　　 5、以ZrO2(Y2O3)為載體采用浸漬法制備負(fù)載Ln系列催化劑,考察了稀土元素助催化劑的作用。結(jié)果表明,在一定范圍內(nèi)CeO2對(duì)