納米二氧化鈦的制備及其對水溶液中洛克沙胂的去除研究.pdf

1、洛克沙胂(ROX)作為一種有機(jī)砷普遍被應(yīng)用于畜禽養(yǎng)殖業(yè)中，而絕大多數(shù)的ROX會保持原態(tài)隨動(dòng)物糞便進(jìn)入到環(huán)境中，對環(huán)境造成影響。二氧化鈦(TiO2)光催化是一種高級氧化技術(shù)，通過一定能量的光照射可以產(chǎn)生一系列活性物質(zhì)，降解水中的污染物。本文研究了納米TiO2的制備及其光催化去除水溶液中的ROX，并探討其去除機(jī)理。
　　首先研究納米TiO2吸附、光催化降解ROX，及其可能的降解路徑。研究結(jié)果表明，TiO2吸附ROX動(dòng)力學(xué)符合二級動(dòng)力學(xué)

2、，Langmuir等溫線比Freundlich和Dubinin-Radushkevich更適合描述TiO2吸附ROX。經(jīng)過7小時(shí)的光催化反應(yīng)，10 mg/L的ROX被完全降解;pH對吸附和光催化都有很大的影響，酸性條件有利于TiO2吸附ROX，而堿性條件下TiO2具有更好的光催化效果。利用高效液相色譜-氫化物發(fā)生-原子熒光光譜法(HPLC-HG-AFS)和氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GC/MS)測定ROX光催化降解過程中的中間產(chǎn)物，基于以上結(jié)果

3、推導(dǎo)出了可能的降解路徑。
　　其次，由于納米TiO2對ROX的紫外光催化效率不高，反應(yīng)產(chǎn)生大量毒性更強(qiáng)的無機(jī)砷，因此利用一步法制備出了高效、多功能復(fù)合材料TiO2/FeOOH。這種TiO2/FeOOH材料對ROX有更好的光催化效果，經(jīng)過8小時(shí)的紫外光催化，可以將10mg/L的ROX降解完全，而純納米TiO2的降解率為89％。同時(shí)，由于水鐵礦對無機(jī)砷具有很強(qiáng)的吸附性，TiO2/FeOOH對反應(yīng)過程中產(chǎn)生的As5+也具有很好的去除作用

4、，結(jié)果表明，至8小時(shí)反應(yīng)結(jié)束，水溶液中的As5+濃度為46μ g/L，而TiO2反應(yīng)體系中As5+的濃度為1.46mg/L。經(jīng)過8小時(shí)的TiO2/FeOOH紫外光催化，ROX被降解完全。將制備得到的TiO2、FeOOH和TiO2/FeOOH進(jìn)行透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、紫外可見光分光光度計(jì)(UV-VIS)、X射線衍射分析(XRD)、拉曼光譜（Raman）分析以及X射線光電子能譜分析(XPS)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)FeOOH

5、很好的包覆在TiO2表面，使TiO2的光電結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，光催化效果得到增強(qiáng)。以上結(jié)果表明TiO2/FeOOH具有同步實(shí)現(xiàn)“ROX光催化降解”和“無機(jī)砷去除”的效果。
　　最后，由于上述催化劑只能利用紫外光做為光源，實(shí)際工程中成本較高，因此利用原位生長的方法制備出一種潔凈、高效、廣譜的可見光催化劑TiO2/rGO/CdS。TiO2/rGO/CdS的可見光催化活性遠(yuǎn)比TiO2和TiO2/CdS高，利用制備得到的催化劑在可見光條件下降解

6、水溶液中的ROX，TiO2/rGO/CdS1h可以將10mg/L的ROX完全降解，而TiO21h可見光降解ROX去除率僅為53.1％，TiO2/CdS為18.2％。同時(shí)我們檢測反應(yīng)過程中的TOC濃度變化、As5+和-NO2-濃度的變化。TOC去除率達(dá)到64％，反應(yīng)結(jié)束后As5+和-NO2-濃度分別為2.5mg/L和2.3mg/L。將制備得到的TiO2、rGO、TiO2/CdS和TiO2/rGO/CdS進(jìn)行透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電