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文檔簡介
1、洛克沙胂(ROX)作為一種有機砷普遍被應用于畜禽養(yǎng)殖業(yè)中,而絕大多數(shù)的ROX會保持原態(tài)隨動物糞便進入到環(huán)境中,對環(huán)境造成影響。二氧化鈦(TiO2)光催化是一種高級氧化技術,通過一定能量的光照射可以產(chǎn)生一系列活性物質(zhì),降解水中的污染物。本文研究了納米TiO2的制備及其光催化去除水溶液中的ROX,并探討其去除機理。
首先研究納米TiO2吸附、光催化降解ROX,及其可能的降解路徑。研究結果表明,TiO2吸附ROX動力學符合二級動力學
2、,Langmuir等溫線比Freundlich和Dubinin-Radushkevich更適合描述TiO2吸附ROX。經(jīng)過7小時的光催化反應,10 mg/L的ROX被完全降解;pH對吸附和光催化都有很大的影響,酸性條件有利于TiO2吸附ROX,而堿性條件下TiO2具有更好的光催化效果。利用高效液相色譜-氫化物發(fā)生-原子熒光光譜法(HPLC-HG-AFS)和氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GC/MS)測定ROX光催化降解過程中的中間產(chǎn)物,基于以上結果
3、推導出了可能的降解路徑。
其次,由于納米TiO2對ROX的紫外光催化效率不高,反應產(chǎn)生大量毒性更強的無機砷,因此利用一步法制備出了高效、多功能復合材料TiO2/FeOOH。這種TiO2/FeOOH材料對ROX有更好的光催化效果,經(jīng)過8小時的紫外光催化,可以將10mg/L的ROX降解完全,而純納米TiO2的降解率為89%。同時,由于水鐵礦對無機砷具有很強的吸附性,TiO2/FeOOH對反應過程中產(chǎn)生的As5+也具有很好的去除作用
4、,結果表明,至8小時反應結束,水溶液中的As5+濃度為46μ g/L,而TiO2反應體系中As5+的濃度為1.46mg/L。經(jīng)過8小時的TiO2/FeOOH紫外光催化,ROX被降解完全。將制備得到的TiO2、FeOOH和TiO2/FeOOH進行透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、紫外可見光分光光度計(UV-VIS)、X射線衍射分析(XRD)、拉曼光譜(Raman)分析以及X射線光電子能譜分析(XPS),結果發(fā)現(xiàn)FeOOH
5、很好的包覆在TiO2表面,使TiO2的光電結構發(fā)生變化,光催化效果得到增強。以上結果表明TiO2/FeOOH具有同步實現(xiàn)“ROX光催化降解”和“無機砷去除”的效果。
最后,由于上述催化劑只能利用紫外光做為光源,實際工程中成本較高,因此利用原位生長的方法制備出一種潔凈、高效、廣譜的可見光催化劑TiO2/rGO/CdS。TiO2/rGO/CdS的可見光催化活性遠比TiO2和TiO2/CdS高,利用制備得到的催化劑在可見光條件下降解
6、水溶液中的ROX,TiO2/rGO/CdS1h可以將10mg/L的ROX完全降解,而TiO21h可見光降解ROX去除率僅為53.1%,TiO2/CdS為18.2%。同時我們檢測反應過程中的TOC濃度變化、As5+和-NO2-濃度的變化。TOC去除率達到64%,反應結束后As5+和-NO2-濃度分別為2.5mg/L和2.3mg/L。將制備得到的TiO2、rGO、TiO2/CdS和TiO2/rGO/CdS進行透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電
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