2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、燃油脫硫是一項重要的研究課題,為此,很多國家都制定了嚴(yán)苛的燃油標(biāo)準(zhǔn),將燃油中的硫含量限制在10ppm或15ppm以下,這就要求燃油中難以脫出的帶有烷基的二苯并噻吩類含硫分子如4,6-二甲基二苯并噻吩必須被脫硫。然而,傳統(tǒng)的加氫脫硫催化劑在4,6-DMDBT的加氫脫硫反應(yīng)中催化活性較低,導(dǎo)致其難以滿足深度加氫脫硫的需要。為了解決這一問題,本文制備了多級孔沸石擔(dān)載的鎳鎢催化劑并對其在加氫脫硫反應(yīng)中的性能進行了研究。
  首先,通過堿酸

2、處理制備了多級孔Beta沸石,獲得樣品通過X-射線衍射(XRD),N2吸附,電子顯微鏡(SEM/TEM)以及固體核磁共振(MAS-NMR)等技術(shù)手段進行了表征。結(jié)果表明,在堿處理過程中,本體沸石中四配位鋁的含量會減少,導(dǎo)致其酸性位點的數(shù)量明顯降低。而后續(xù)的酸處理則可以一定程度地恢復(fù)四配位鋁的含量,從而部分地恢復(fù)Beta沸石中酸性位點的數(shù)量。同時,由于介孔/大孔的引入,增加了多級孔Beta沸石中酸性位點的可接觸性,使其在大分子的酸性催化反

3、應(yīng)中可以展現(xiàn)出優(yōu)于微孔Beta沸石的催化活性。
  其次,制備了多級孔絲光沸石和Beta沸石擔(dān)載的鎳鎢加氫脫硫催化劑(NiW/HM-M和NiW/HB-M),并對樣品進行了XRD,N2吸附,高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)以及X射線光電子能譜(XPS)等表征。樣品的催化活性通過二苯并噻吩(DBT)和4,6-DMDBT的加氫脫硫反應(yīng)進行評價,結(jié)果表明,在DBT的加氫脫硫反應(yīng)中,沸石擔(dān)載的N iW催化劑的催化活性低于傳統(tǒng)的氧化鋁擔(dān)載

4、的NiW催化劑(NiW/Al2O3),這可能是由于在沸石載體上的活性相發(fā)生了團聚或者失活導(dǎo)致的。然而,在4,6-DMDBT的加氫脫硫反應(yīng)中,沸石擔(dān)載的催化劑展現(xiàn)了較好的脫硫能力,主要是由于沸石較強的酸性使4,6-DMDBT可以通過附加的異構(gòu)化反應(yīng)路徑進行脫硫,降低了甲基的空間阻礙效應(yīng)。此外,多級孔的加入可以提升沸石載體中可接觸酸性位點的數(shù)量,進一步改善催化劑的異構(gòu)化能力。在4,6-DMDBT的HDS反應(yīng)中,兩種多級孔沸石載體擔(dān)載的催化劑

5、NiW/HM-M和NiW/HB-M的反應(yīng)速率可以達到NiW/Al2O3的2倍以上,表明多級孔沸石載體擔(dān)載的NiW催化劑在深度加氫脫硫反應(yīng)中具有潛在的應(yīng)用前景。
  最后,以Beta沸石為代表,噻吩的加氫脫硫反應(yīng)為探針反應(yīng)研究了多級孔沸石擔(dān)載鎳鎢催化劑在加氫脫硫反應(yīng)中的失活行為,發(fā)現(xiàn)Beta沸石擔(dān)載的催化劑在反應(yīng)開始后會發(fā)生短暫且劇烈的失活,活性的損失可達60%以上。同時,多級孔的引入沒能阻止催化劑的失活趨勢。然而,在Beta沸石載

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