2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、傳統(tǒng)的微孔材料主要由四面體骨架構(gòu)成,骨架中往往含有四配位的P、Si或Al等元素。一直以來,人們努力嘗試著將變價過渡金屬離子引入微孔骨架結(jié)構(gòu)中來獲得高效的氧化還原催化劑,但由于過渡金屬的離子半徑、離子電荷和配位狀態(tài)與四面體分子篩骨架元素性質(zhì)相差較大,因此,過渡金屬元素對四面體分子篩骨架進行同晶取代是非常困難的。
   八面體分子篩是一類僅由八面體骨架構(gòu)成的微孔材料,因為其骨架元素多為六配位的過渡金屬,因此八面體分子篩提供了以六配位

2、方式存在的金屬離子進入微孔材料骨架的途徑;由于這些過渡金屬離子常常具有未成對電子和可變價態(tài),因而此類材料可能顯示出獨特的氧化還原、離子交換以及光電磁特性。同時,八面體分子篩骨架中的過渡金屬對可見光感應(yīng)具有優(yōu)異特性,因此可以解決硅鋁分子篩、磷鋁分子篩光催化性能不足的特點,把分子篩應(yīng)用擴展到太陽能利用領(lǐng)域,實現(xiàn)分子篩擇形效應(yīng)和光催化效率的有效耦合。
   本文首次研究了八面體分子篩的合成及其光催化性能,通過渡金屬M對八面體骨架硼鋁分

3、子篩PKU-1的同晶取代,探討了過渡金屬M對八面體分子篩同晶取代規(guī)律與光催化性能的聯(lián)系。PKU-1是一類具有三維孔道結(jié)構(gòu)的八面體微孔化合物,實驗發(fā)現(xiàn)某些過渡金屬子不能單獨形成PKU-1結(jié)構(gòu),但可以對鋁形成部分取代化合物。在本實驗中,通過硼酸熔融法合成了金屬取代的八面體分子篩M-PKU-1,并對樣品進行了XRD、SEM和 UV-vis固體漫反射表征,最后采用硝酸鹽的光催化還原來測量其光催化活性。通過對合成的不同金屬含量的M-PKU-1樣品

4、衍射數(shù)據(jù)進行指標(biāo)化(Terror 90程序),確定M-PKU-1樣品的晶胞參數(shù),實驗證明M元素已經(jīng)進入了八面體分子篩的骨架中。
   在一定的條件下,純PKU-1和Cr-PKU-1系列對硝酸鹽都沒有表現(xiàn)出光催化活性。而Fe-PKU-1系列則隨著鐵含量的增加,催化活性不斷增大。通過固體紫外-可見漫反射光譜可知,F(xiàn)e取代的PKU-1在紫外-可見光區(qū)的吸收值最大,Cr取代的PKU-1次之,都高于PKU-1。由于PKU-1是一種硼鋁無機

5、化合物,屬于絕緣體,在可見和紫外光照射下難以發(fā)生d-d躍遷。Cr-PKU-1系列的UV-vis圖譜雖然表明它們在可見光區(qū)域各自有兩個強吸收峰,但是鉻氧化物的帶隙較寬以致Cr-PKU-1受光照激發(fā)產(chǎn)生的電子沒有足夠的能量躍遷,因而光催化反應(yīng)不能進行。與Cr-PKU-1相比,F(xiàn)e-PKU-1系列顯示出較好的光催化活性。隨著鐵含量的增加,硝酸鹽氮的轉(zhuǎn)化率不斷增大。這是因為鐵氧化物的帶隙較窄;Fe-PKU-1中Fe2+和Fe3+可能共存,這樣它

6、們共同可以作為氧化還原反應(yīng)的活性位點。
   本文用水熱方法合成了兩種不同物相(焦綠石型和鈣鈦礦型)的鈦酸鉛,研究表明水熱體系的酸堿度決定產(chǎn)物類型。在焦綠石型鈦酸鉛中存在大量鉛空位,其中的鉛以二價和四價狀態(tài)存在,而鈣鈦礦型鈦酸鉛中沒有鉛的缺位現(xiàn)象。對PbTiO3光催化活性的研究表明,在合適的條件下,該催化劑對苯酚的光催化降解具有一定的催化活性,當(dāng)催化劑用量為25 mg/100 mL,苯酚濃度為100 mg/L時,制得的焦綠石型P

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