鎂碳復合儲氫材料用于二硫化碳加氫反應的研究.pdf

1、本論文以氫氣反應球磨法制備鎂碳復合儲氫材料，儲氫材料中以固相原子態(tài)形式儲存的高活性氫可作為二硫化碳加氫反應的氫源，用于二硫化碳的加氫反應。本課題以鎂碳復合儲氫材料與二硫化碳作為反應物，控制單一變量法，探究了反應溫度、反應時間以及金屬催化劑Ni、Mo的添加等對鎂碳復合儲氫材料用于二硫化碳加氫反應的影響，分析了將鎂碳復合儲氫材料用于二硫化碳加氫反應過程中，鎂碳復合儲氫材料的放氫反應與二硫化碳的加氫反應之間的關系。
　　將鎂碳復合儲氫材

2、料用于二硫化碳加氫反應的研究表明，鎂碳復合儲氫材料受熱可釋放出高活性固相原子態(tài)氫，能夠促使二硫化碳在較溫和的條件（較低溫度和常壓）下即可發(fā)生加氫反應而生成氣態(tài)產物H2S，從而實現(xiàn)有機硫向無機硫的轉化。
　　二硫化碳加氫反應過程中，加氫反應產物會因反應溫度不同而有所不同，反應溫度升高有利于MgS生成。隨著反應溫度的逐漸升高，鎂碳復合儲氫材料中的MgH2不斷分解釋放出高活性氫而轉化成為晶態(tài)Mg，高活性氫可與二硫化碳發(fā)生加氫反應而生成氣

3、態(tài)H2S；當加氫反應溫度升高到一定程度時，晶態(tài) Mg可與加氫反應中生成的氣態(tài) H2S發(fā)生反應，生成固相硫MgS。將鎂碳復合儲氫材料用于二硫化碳的加氫反應過程中，反應溫度對二硫化碳的加氫反應中鎂碳復合儲氫材料的氫利用率具有重要的影響，反應溫度升高有利于提高二硫化碳加氫反應中的氫利用率，只有在特定反應溫度下，才能使儲氫材料不易被“毒化”的同時，獲得較高的氫利用率。
　　二硫化碳加氫反應過程中，反應時間也是一個極其重要的參數(shù)，反應時間過

4、長或過短，都不利于二硫化碳加氫反應的最優(yōu)化進行，只有處理好反應溫度與反應時間的關系，選擇最合理的反應時間，才能在能耗較低的情況下，取得最佳的反應效果。
　　將鎂碳復合儲氫材料用于二硫化碳加氫反應過程中，加氫反應可以促進放氫反應的進行，而放氫反應又可以為加氫反應提供氫源，二者相互促進，具有耦合效應。鎂碳復合儲氫材料材料中高活性固相原子態(tài)氫的存在，使鎂碳復合儲氫材料具有催化性能，可促使二硫化碳在較溫和條件下即可發(fā)生加氫反應；同時二硫化

5、碳加氫反應的進行，可加速鎂碳復合儲氫材料的放氫過程，使鎂碳復合儲氫材料中所儲的固相原子態(tài)氫在其高峰放氫溫度之下即可完全釋放。
　　在鎂碳復合儲氫材料制備過程中添加金屬催化劑Ni、Mo可在一定程度上提高鎂碳復合儲氫材料的儲氫密度，降低鎂碳復合儲氫材料的放氫溫度，提高鎂碳復合儲氫材料的放氫速率。將添加金屬催化劑Ni、Mo制備的鎂碳復合儲氫材料用于二硫化碳加氫反應，不但可以明顯提高加氫反應速率，同時加氫反應中氣態(tài)產物H2S的量也顯著增多