改性金紅石型TiO-,2-可見光催化H-,2-O-,2-降解有機(jī)污染物的研究.pdf

1、針對TiO2帶隙寬(Eg＞3.2eV),需要能量較高的紫外光(λ＜380nm)才能產(chǎn)生電子.空穴對的特點(diǎn),使得有效地拓寬TiO2的可見光吸收范圍并提高其可見光催化效率已勢在必行。本文以銳鈦礦、自制金紅石及混晶TiO2(P25)作光催化劑,阿特拉津或苯酚為模型污染物,研究了不同晶型在可見光下催化H2O2降解阿特拉津影響及H2O2在TiO2可見光催化反應(yīng)過程中的作用機(jī)理,光催化實(shí)驗(yàn)表明:體系在Vis條件下,三種催化劑對阿特拉津基本無降解,其

2、中金紅石型表現(xiàn)最微弱;而在Vis/H2O2體系中,三種光催化劑均能可見光催化降解阿特拉津,且金紅石型TiO2顯示出較高的催化活性,同時H2O2在TiO2表面活性位吸附后可拓寬TiO2的光吸收范圍至可見光區(qū),此外通過對反應(yīng)體系的熒光光譜分析發(fā)現(xiàn),在H2O2存在條件下,金紅石型TiO2經(jīng)可見光激發(fā)后可產(chǎn)生大量的活性氧化基團(tuán)羥基自由基·OH。當(dāng)往反應(yīng)體系中加入·OH抑制劑(CO32-或HCO3-)時,金紅石型TiO2對阿特拉津降解的效率明顯降

3、低;實(shí)驗(yàn)還進(jìn)一步研究了金紅石型TiO2協(xié)同均相體系Fe3+/H2O2可見光催化降解阿特拉津的性能,結(jié)果表明:可見光下,金紅石型TiO2協(xié)同F(xiàn)e3+/H2O2后可見光催化活性能夠顯著地提高,可見光照射下反應(yīng)4min,對阿特拉津的降解率就達(dá)到99％,化學(xué)需氧量(COD)的去除率達(dá)到80％。并在反應(yīng)過程中檢測到大量的·OH自由基;此外,實(shí)驗(yàn)還以金紅石型TiO2及FeC2O4為前驅(qū)制各Fe3+改性金紅石型TiO2光催化劑,對樣品的煅燒過程進(jìn)行分

4、析,采用X-射線衍射(XRD),比表面積測定(BET)及紫外-可見光譜(UV-Vis)等對其進(jìn)行測試和表征,并以阿特拉津?yàn)槟Ｐ臀廴疚?研究不同反應(yīng)條件的影響。結(jié)果表明:在H2O2及可見光作用下,經(jīng)60min反應(yīng)后對阿特拉津的降解率達(dá)到95％,總有機(jī)碳(TOC)去除率約70％,且其循環(huán)使用性能較好;在此基礎(chǔ)上,控制煅燒的氬氣氛圍,制備鐵、碳改性金紅石型TiO2的復(fù)合催化劑。采用高效液相色譜(HPLC)、熱重-示差掃描量熱法(TG-DSC)