光解水用改性金紅石型TiO-,2-析氧催化劑的制備與光催化性能研究.pdf

1、針對“雙床”光解水析氧過程中光生電子與空穴對分離效率低，導(dǎo)致光解水析氧速率偏低，難于與析氫速率匹配的現(xiàn)狀，本研究采用半導(dǎo)體摻雜、半導(dǎo)體復(fù)合以及還原氣氛處理等多種手段對金紅石型TiO2進(jìn)行了改性，得到了一系列改性TiO2析氧用光催化劑，研究了紫外光(或可見光)輻照下，改性TiO2的光解水析氧性能。首次制備了WO3復(fù)合鈮摻雜TiO2析氧用光催化劑，并考察了WO3復(fù)合濃度對WO3-TiO2/Nb2O5光催化性能的影響；制備了WO3、V2O5和

2、Fe2O3復(fù)合的金紅石型TiO2光催化劑，首次考察了不同催化劑復(fù)合和同一催化劑不同復(fù)合濃度對金紅石型TiO2催化劑光解水析氧性能的影響，探討了光催化劑的光致發(fā)光性能與其析氧活性之間的關(guān)系；首次制備了含氧缺位的金紅石型TiO2光催化劑，考察了氧缺位濃度對金紅石型TiO2光催化劑析氧性能的影響，采用量子化學(xué)計(jì)算方法，研究了含氧缺位金紅石型TiO2的能帶結(jié)構(gòu)；首次制備了含氧缺位的2％WO3-TiO2光催化劑，考察了氧缺位濃度對2％WO3-Ti

3、O2催化劑光解水析氧性能的影響。 主要研究結(jié)果如下： 1)WO3的復(fù)合能提高TiO2/Nb2O5的光催化活性，當(dāng)WO3復(fù)合濃度為2％時(shí)，W03-TiO2/Nb2O5的光催化活性最高，達(dá)到152μmol·l-1·h-1，此時(shí)WO3在TiO2/Nb2O5表面剛好達(dá)到單層復(fù)合。另外，當(dāng)WO3復(fù)合濃度為2％，F(xiàn)e3+濃度為16·10-3mol·L-1，二次處理溫度為873K時(shí)，WO3-TiO2/Nb2O5光催化劑光解水析氧速率約

4、為191.7μmol·l-1·h-1。光能轉(zhuǎn)化材料器件化簡化了光催化反應(yīng)裝置，能適當(dāng)延長TiO2光催化劑的使用壽命，簡化實(shí)驗(yàn)裝置，具有較為廣闊的前景。 2)LRS表明WO3在TiO2表面的單層復(fù)合濃度為2％，當(dāng)達(dá)到單層復(fù)合時(shí)，析氧速率最大，在紫外光輻照下2％wO3-TiO2催化劑光解水的析氧速率約為420μmol·L-1·h-1。根據(jù)其透射光譜，采用外推法求出WO3能隙約為2.78 eV。LRS表明V2O5在TiO2表面的單層復(fù)

5、合濃度約為8％，8％V2O5-TiO2催化劑在紫外光輻照下分解水析氧速率約為110μmol·L-1·h-1，在可見光輻照下分解水的析氧速率約為80μmol·L-1·h-1。根據(jù)其透射光譜，采用外推法求出V2O5的能隙約為2.14eV，推導(dǎo)出金紅石型TiO2能隙約為3.08eV。無論是在紫外光還還是在可見光照射下，F(xiàn)e2O3-TiO2光催化劑都不能分解水析出氧氣。光催化劑的FL測試結(jié)果顯示：光催化劑的光致發(fā)光性能并非影響催化劑光催化活性的