水合物法CO2-H2分離技術機理研究.pdf

1、二氧化碳捕集與封存技術(CCS)是抑制大氣中CO2濃度升高及改善溫室效應的有效方法之一。利用水合物法實現(xiàn)CO2捕集，正在成為人們關注的新型方法。本文以水合物法分離CO2/H2混合氣體機理研究為目的，利用自主搭建的水合物生成與分解特性實驗測試平臺，對不同多孔介質、THF濃度、SDS濃度等條件下水合物的相平衡條件和氣體分離效果進行了研究，并利用具有高分辨率的核磁共振成像(MRI)實驗平臺，對在氣體流動條件下水合物的生成和分解情況進行實時監(jiān)測

2、和研究，為IGCC電廠中CO2的高效捕集提供數(shù)據(jù)支持。
　　本文測試得到了不同THF濃度條件下，CO2-H2-THF-SDS-H2O水合物體系的相平衡條件。發(fā)現(xiàn)隨著THF濃度的增加，生成水合物的驅動力提高，水合物誘導時間縮短。THF的加入可以大大改善CO2-H2-THF-H2O系統(tǒng)的水合物生成條件，隨著THF濃度的升高，相同壓力條件下相平衡溫度也隨之升高;在THF濃度為1 mol％時相平衡曲線出現(xiàn)了所謂的“偽倒退”現(xiàn)象，這可能是由

3、于系統(tǒng)中存在的結構Ⅰ型到結構Ⅱ型晶體結構的轉變導致的。
　　隨著多孔介質孔隙尺寸的增加，水合物相平衡溫度增加、氣體消耗量增大、CO2回收率增大。多孔硅膠作為氣體分離載體時，水合物體系的相平衡溫度有所降低，但是氣體分離效果有顯著提高。由于結構Ⅱ型水合物的生成，THF的加入可以改善水合物相平衡條件，3 mol％THF時氣體分離效果最好。SDS濃度對水合物體系相平衡條件和氣體分離效果影響不顯著。隨著初始壓力的增加，水合物體系相平衡壓力增

4、加，體系壓力驅動力增加，氣體的消耗量增加，氣體分離效果降低。
　　氣體流動過程對水合物生成的實驗表明，加壓后水合物的生成和分解反應迅速發(fā)生，水合物的生成會導致明顯的阻塞現(xiàn)象，在大多數(shù)過程中，水合物首先在靠近容器軸線處生成，分解時軸線方向的水合物最后分解。由于水合物生成和分解過程在容器內的分布并不均勻，當其消耗或放出大量氣體時會引起容器內殘余溶液的移動，在MI曲線上表現(xiàn)為突然增加和降低的復雜變化。實驗用的三種玻璃砂中，BZ-01玻璃