CO2分離膜的傳遞通道構(gòu)建及傳遞過程強(qiáng)化.pdf

1、高效、低能耗和環(huán)境友好的CO2捕集技術(shù)是解決能源氣體凈化和溫室氣體減排問題的關(guān)鍵。膜技術(shù)以其高效、低碳、綠色等特點(diǎn)在CO2捕集領(lǐng)域顯示出良好的發(fā)展前景，開發(fā)高性能CO2分離膜材料具有重要的理論價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義。本論文旨在開發(fā)高性能高分子-無機(jī)雜化膜，設(shè)計(jì)制備了多功能填充劑以調(diào)控膜結(jié)構(gòu)、水環(huán)境、傳遞位點(diǎn)、化學(xué)微環(huán)境和多重選擇機(jī)制，在膜內(nèi)構(gòu)建高效CO2傳遞通道，強(qiáng)化CO2分離性能。研究內(nèi)容如下：
　?。?）基于不同形貌填充劑間的協(xié)同效應(yīng)

2、，以聚酰亞胺（Matrimid?5128）為膜基質(zhì)，采用一維碳納米管（CNTs）和二維氧化石墨烯（GO）作為雙填充劑，調(diào)控膜結(jié)構(gòu)，構(gòu)建CO2傳遞通道，制備了雙填充型雜化膜。CNTs作為高速氣體傳遞通道提高了滲透性，GO作為選擇性屏障提高了選擇性，強(qiáng)化了擴(kuò)散選擇機(jī)制。雜化膜的CO2滲透系數(shù)和選擇性（CO2/CH4或 CO2/N2）較純膜分別提高了約4.3倍和2.5倍。
　　（2）基于CO2在水中的高溶解性，以聚醚-聚酰胺嵌段共聚物（

3、Pebax?1657）為膜基質(zhì)，采用超吸水羧酸納米水凝膠球（CANs）調(diào)控膜內(nèi)水環(huán)境，構(gòu)建 CO2傳遞位點(diǎn)和傳遞通道，制備了高吸水性的雜化膜。CANs起到“蓄水池”作用，顯著改善了膜的吸水性能和保水性能，羧基構(gòu)成了 CO2傳遞位點(diǎn)，強(qiáng)化了溶解選擇機(jī)制，CO2滲透系數(shù)和選擇性都顯著提高，超越了2008年Robeson上限。
　　（3）基于CO2可與氨基發(fā)生可逆反應(yīng)的特性，以聚醚-聚酰胺嵌段共聚物（Pebax?1657）為膜基質(zhì)，設(shè)計(jì)

4、了氨基功能化介孔二氧化硅，調(diào)控化學(xué)微環(huán)境，構(gòu)建CO2傳遞通道，制備了具有促進(jìn)傳遞功能的雜化膜。氨基與CO2發(fā)生可逆反應(yīng)，強(qiáng)化了反應(yīng)選擇機(jī)制。CO2滲透系數(shù)達(dá)1521 Barrer，CO2/CH4選擇性達(dá)41，CO2/N2選擇性達(dá)102。
　?。?）基于CO2擴(kuò)散、溶解和反應(yīng)選擇機(jī)制的同時(shí)強(qiáng)化，以聚醚-聚酰胺嵌段共聚物（Pebax?1657）為膜基質(zhì)，設(shè)計(jì)醚氧基和氨基功能化氧化石墨烯（GO）調(diào)控多重選擇機(jī)制，構(gòu)建 CO2傳遞通道，制