分離CO2促進(jìn)傳遞膜滲透選擇性能強(qiáng)化研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、綠色高效的CO2分離技術(shù)是實(shí)現(xiàn)CO2減排、化石能源清潔高效利用以及CO2資源化利用的關(guān)鍵。然而,高性能CO2分離膜的匱乏制約了分離CO2的膜技術(shù)在能源和環(huán)境領(lǐng)域的大規(guī)模應(yīng)用。在種類眾多的CO2分離膜中,促進(jìn)傳遞膜是目前最有可能首先實(shí)現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用的膜類型之一。當(dāng)前強(qiáng)化分離CO2促進(jìn)傳遞膜滲透選擇性能的方法存在一些局限:第一,可與CO2發(fā)生可逆化學(xué)反應(yīng)的功能基團(tuán)的含量和效率難以同時(shí)提高,不易充分發(fā)揮促進(jìn)傳遞膜的優(yōu)勢;第二,對促進(jìn)傳遞膜在較高

2、壓力下滲透選擇性能的改善有限,限制了其更加廣泛的應(yīng)用;第三,制備具有超薄分離層的促進(jìn)傳遞膜存在巨大挑戰(zhàn),降低了促進(jìn)傳遞膜材料的實(shí)用性。本文提出并驗(yàn)證了克服上述局限的途徑:聯(lián)合可產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)的多種功能基團(tuán)同時(shí)實(shí)現(xiàn)膜內(nèi)功能基團(tuán)的高含量和高效率;引入與促進(jìn)傳遞聚合物高度相容的CO2親和納米多孔材料提高在較高壓力下的滲透選擇性能;借助水潤濕性良好且具有高粘附性的中間層降低超薄促進(jìn)傳遞分離層的制備難度。
  首先,通過設(shè)計(jì)合成兼具伯胺基、碳

3、酸根和季銨陽離子的聚(二烯丙基二甲基碳酸銨-乙烯基胺)共聚物,制備了富含多種功能基團(tuán)的促進(jìn)傳遞復(fù)合膜。聯(lián)合多種功能基團(tuán)保證了高的功能基團(tuán)含量。此外,不同功能基團(tuán)間的協(xié)同效應(yīng)不僅提高了功能基團(tuán)的利用率,而且提高了碳酸根與CO2的反應(yīng)速率以及伯胺基的CO2載量。因此,實(shí)現(xiàn)了膜內(nèi)功能基團(tuán)含量和效率的同時(shí)提高。該膜對CO2/N2、CO2/CH4和CO2/H2體系均表現(xiàn)出具有國際先進(jìn)水平的滲透選擇性能。
  其次,通過引入胺基功能化的CO2

4、親和納米多孔材料NH2-MIL-53(Al)來調(diào)控富含胺基的聚乙烯基胺(PVAm)促進(jìn)傳遞膜的結(jié)構(gòu)及其氣體傳遞性質(zhì),制備了具有優(yōu)良界面相容性的混合基質(zhì)復(fù)合膜。NH2-MIL-53(Al)與PVAm之間的氫鍵作用保證了優(yōu)良的界面相容性,避免了非選擇性界面區(qū)域的產(chǎn)生。受益于呼吸效應(yīng),NH2-MIL-53(Al)在較高CO2分壓下提供了更加寬闊的CO2優(yōu)先傳遞通道。因此,NH2-MIL-53(Al)的引入顯著提高了分離膜在較高壓力下的滲透選擇

5、性能。
  此外,借助聚多巴胺(PDA)表面改性的硅橡膠(PDMS)中間層,制備了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定且具有致密無缺陷超薄促進(jìn)傳遞PVAm分離層的多層復(fù)合膜。引入的PDA表面改性的PDMS中間層阻礙了PVAm涂膜液的孔滲現(xiàn)象,同時(shí)其優(yōu)良的水潤濕性也促進(jìn)了PVAm涂膜液的均勻鋪展。此外,PVAm與PDA之間的多種相互作用(氫鍵、離子鍵和共價(jià)鍵)保證了PVAm層牢固地粘附在PDA表面改性的PDMS中間層表面。因此,具有致密無缺陷超薄促進(jìn)傳遞分離層

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