2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、Bergman型結(jié)構(gòu)的Ti-Zr-Ni準晶具有儲氫量高且吸氫快的優(yōu)點,是一種極具潛力的儲氫材料,有望在氫能或氘氚核聚變能領域得到廣泛應用。然而,不同Ti-Zr-Ni準晶的儲氫量的報道結(jié)果差異較大,且它們的放氫動力學特性較差,對其應用不利。Pd是一種重要的準晶合金組元,具有優(yōu)良的吸放氫動力學特性。為此,本論文研究了Pd添加對Ti-Zr-Ni準晶合金的結(jié)構(gòu)與氘化性能的影響。
  首先,利用吸鑄方法制備合金,結(jié)合X射線衍射技術(XRD)

2、、金相技術(OM)、透射電鏡技術(TEM)、差示量熱掃描計(DSC)等手段,研究Ti-Zr-Ni-Pd準晶的形成特征,探究Pd加入對合金的準晶形成能力、原子結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)與熱力學穩(wěn)定性的影響。其次,采用自制的氣固反應系統(tǒng)、程序升溫熱脫附儀與X射線光電子譜儀(XPS)等技術,對照研究Ti-Zr-Ni準晶在Pd添加前后的氘化行為,并探討Ti-Zr-Ni基準晶的儲氫共性。得到結(jié)論如下:
  1) Ti40Zr40Ni20、Ti45Zr3

3、8Ni17、 Th41.5Zr41.5Ni17三種合金的準晶形成能力與制備過程中的冷卻速率密切相關。合金熔體直接冷卻將形成MgZn2結(jié)構(gòu)C14 Laves相(簡稱C14相)。在吸鑄條件下,主要形成二十面體準晶相(IQC),另有少量六角結(jié)構(gòu)的α-Ti、體心立方β-(Ti,Zr)與C14等雜相析出。適量Pd替代Ti或Zr使前兩個合金完全形成IQC相,其中Ti40Zr40Ni20合金中Ti與Zr的可替代量分別為2at.%~4at.%與2at.

4、%,而Ti45Zr38Ni17合金中Ti、Zr可替代量為4 at.%~6at.%與4at.%。Ti的可替代性優(yōu)于Zr,主要因為前者與Pd原子尺寸更接近。
  2)Pd添加對Ti-Zr-Ni合金的原子密堆性、電子結(jié)構(gòu)與熱穩(wěn)定性產(chǎn)生影響。由于Pd原子尺寸適中,促使合金的原子密堆性提高,趨向于得到更高配位數(shù)的拓撲密堆相,其電子結(jié)構(gòu)偏離準晶相的穩(wěn)定機制—Hume-Rothery規(guī)律。Pd替代Ti使準晶的熱力學穩(wěn)定性降低,初始相轉(zhuǎn)變溫度下降

5、約300℃,這與Pd原子較小而易擴散有關。
  3)室溫下,雙相合金Ti40Zr40Ni20、Ti41.5Zr41.5Ni17、Ti45Zr38Ni17的飽和吸氘濃度分別達到11.6mmol/g、12.9mmol/g、12.7mmol/g。其中,Ti40Zr40Ni20的儲氫能力超過文獻報道值的2倍,而Ti41.5Zr41.5Ni17的儲氫量接近最高文獻值的65%。Ti36Zr40Ni20Pd4與Ti39Zr38Ni17Pd6純準

6、晶合金的飽和吸氘濃度約11.0mmol/g(~4.4wt.%),相當于氘金屬比D/M=1.56,跟Bergman團簇中空位數(shù)目與金屬原子數(shù)目的比值很接近。這反映出,理想的Bergman型Ti-Zr-Ni基準晶應該具有一致的儲氘(或氫)能力,且接近11 mmol/g(相當于2.2wt.% H2)。報道結(jié)果的差異,很大程度上源于準晶合金中各種結(jié)構(gòu)缺陷的影響。
  4) Ti-Zr-Ni(-Pd)準晶吸氘后未觀察到TiD2與ZrD2等產(chǎn)

7、物析出。氘在Ti-Zr-Ni基準晶中絕大部分是固溶在四面體間隙位置。約4.4wt%的固溶氘,僅引起低于7%的準晶格膨脹,不會導致準晶相發(fā)生相轉(zhuǎn)變,這反映出準晶在氫化過程中較強的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。氘溶解引起的化學位移揭示氘占位更靠近Zr與Ti,這與它們之間的化學親和力較大密切相關。
  5) Ti-Zr-Ni基準晶吸氫快速而放氫困難的特性進一步得到證實。其吸氘(或氫)行為符合一級反應特征,吸氘快的原因是氘原子在準晶中的擴散激活能較低。Pd

8、的添加可提高Ti-Zr-Ni準晶的吸氘動力學性能,使得Ti36Zr40Ni20Pd4準晶的室溫吸氘速率常數(shù)達到0.03s-1,接近Ti40Zr40Ni20的兩倍。放氘(或氫)困難應該與準晶格的收縮有關。
  6)初步結(jié)果顯示,Ti-Zr-Ni-Pd準晶的氘離解坪臺壓與U、Ti相差不大,揭示出氘在Ti-Zr-Ni基準晶中的高穩(wěn)定性。Ti36Zr40Ni20Pd4準晶的氕氘分離因子接近0.8,顯示出負的氫同位素效應,這反映出氚相比于氕

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