鈣鈦礦型氧化物薄膜的性能與微觀結(jié)構(gòu)研究.pdf

1、B位離子為過渡金屬陽離子的鈣鈦礦型復(fù)合氧化物顯示出大量有趣的電學(xué)和磁學(xué)性能，在微波可調(diào)器件、存儲器、固體燃料電池、催化等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。以它們?yōu)榛A(chǔ)的薄膜器件，部分已開發(fā)為產(chǎn)品并廣泛應(yīng)用，但大多數(shù)仍處于試驗階段。
　　(BaxSr1-x)TiO3是微波可調(diào)器件的研究與開發(fā)中的重要材料體系。然而，尺寸效應(yīng)等使得(BaxSr1-x)TiO3薄膜的介電特性遠差于(BaxSr1-x)TiO3陶瓷和單晶材料。過去二十多年的研究發(fā)現(xiàn)，

2、BaTiO3/SrTiO3多層薄膜內(nèi)的界面調(diào)制作用可以明顯改善薄膜材料在低頻區(qū)域的介電性能，然而對于它們在Ghz頻段的微波介電性能的報道卻很少。本文以脈沖激光沉積制備的BaTiO3/SrTiO3多層薄膜為研究對象，利用共面波導(dǎo)結(jié)構(gòu)對它進行微波介電性能測試，然后運用X射線衍射、透射電子顯微鏡等結(jié)構(gòu)表征技術(shù)，結(jié)合O點陣?yán)碚?、彈性理論，說明了影響薄膜介電性能的微觀結(jié)構(gòu)原因，并且提出了多層薄膜的生長過程和應(yīng)力弛豫機制。
　　以材料電阻開關(guān)

3、效應(yīng)為基礎(chǔ)形成的新型非易失性存儲器——電阻式存儲器，因設(shè)備結(jié)構(gòu)簡單、存儲性能優(yōu)越成為當(dāng)下的研究熱點。然而開關(guān)機制的不明確性卻限制了它的發(fā)展。雖然目前研究人員普遍認同氧空位在電阻開關(guān)效應(yīng)中起了重要作用，但它所扮演的角色還需進一步研究確認。本文以脈沖激光沉積制備的BaZrO3薄膜為研究對象，通過對它進行電學(xué)性能測試，然后運用透射電子顯微術(shù)，結(jié)合絕緣體電流傳導(dǎo)機制，嘗試?yán)斫庋蹩瘴缓途Ы绲热毕菰陔娮栝_關(guān)效應(yīng)中所起的作用，以及沉積氧壓對BaZrO

4、3薄膜微觀結(jié)構(gòu)和電性能的影響。
　　總的來說，本文的研究目的是通過探究薄膜材料的結(jié)構(gòu)和性能之間的聯(lián)系，闡明影響薄膜的具體性能的微觀結(jié)構(gòu)根源，為理解薄膜中的各種性能和現(xiàn)象提供思路。得到的主要結(jié)論如下:
　　(1)薄膜晶體的畸變程度以及缺陷密度的改變是導(dǎo)致[(BaTiO3)0.5/(SrTiO3)0.5]16和[(BaTiO3)0.4/(SrTiO3)0.6]30兩者介電性能差異的原因。
　　(2)雖然包含32層亞層薄膜，

5、[(BaTiO3)0.5/(SrTiO3)0.5]16多層薄膜卻顯示出具有不同形貌的雙層結(jié)構(gòu)——即底層薄膜和頂層薄膜。底層薄膜和MgO基體保持外延關(guān)系，且層內(nèi)的應(yīng)變能通過形成失配位錯、反相疇界、層錯等晶體缺陷得到釋放。而頂層薄膜則形成具有擇優(yōu)取向的多晶柱狀薄膜。在整個生長過程中，BaTiO3和SrTiO3之間顯示出了非常一致的生長行為。
　　(3)在以BaZrO3薄膜為阻變層的Ag/BaZrO3/SrRuO3結(jié)構(gòu)中發(fā)現(xiàn)了可轉(zhuǎn)向的二

6、極管效應(yīng)，并從機理上證實了界面處氧空位對載流子的捕獲/釋放是形成該效應(yīng)的原因。此外，和常見非鐵電鈣鈦礦材料相比，BaZrO3薄膜數(shù)據(jù)保持能力的改善源于BaZrO3/SrRuO3界面處晶界的存在，但是氧空位的積累導(dǎo)致Ag/BaZrO3/SrRuO3在長期使用后電阻退化。
　　(4)在Ag/BaZrO3/SrRuO3結(jié)構(gòu)中，當(dāng)BaZrO3采用的的氧壓小于2×10-4 Pa時，SrRuO3薄膜會發(fā)生熱分解，形成Ru顆粒以及非晶SrO。B