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1、鐵電體材料的本質(zhì)特征在于某一溫度范圍內(nèi)自發(fā)極化的存在,且自發(fā)極化有兩個(gè)或多個(gè)可能的取向,在電場(chǎng)作用下,其取向可以改變。因此狹義地講,只有基于極化反轉(zhuǎn)的應(yīng)用才真正屬于鐵電性的應(yīng)用。過(guò)去幾十年內(nèi),由于鐵電體材料具有非常好的介電性、壓電性和熱釋電性等多種不同的性質(zhì),以及其在動(dòng)力學(xué)隨機(jī)存儲(chǔ)器、傳感器、電容器和換能器等方面具有廣闊的應(yīng)用前景而吸引著越來(lái)越多的關(guān)注。實(shí)際上,作為熱釋電效應(yīng)的逆效應(yīng),可以預(yù)見(jiàn)鐵電體材料具有良好的電熱效應(yīng)。電熱效應(yīng)是指絕
2、熱條件下在鐵電材料上增加或減小一外電場(chǎng)能引起材料溫度的變化。因此,電熱效應(yīng)在制冷設(shè)備方面具有廣泛的應(yīng)用前景,開(kāi)展對(duì)鐵電材料電熱效應(yīng)的研究具有非常重要的意義。目前,鐵電體材料只有在居里溫度附近較小的溫度范圍內(nèi)才具有巨電熱效應(yīng),且其居里溫度一般遠(yuǎn)高于室溫,這極大地限制了其室溫制冷應(yīng)用。因此,本論文旨在調(diào)控鐵電體材料的電熱效應(yīng),以此尋找居里溫度在室溫附近,且具有寬工作溫度范圍的巨電熱效應(yīng)材料。主要研究?jī)?nèi)容和創(chuàng)新成果包括以下幾個(gè)方面:
3、 一、運(yùn)用唯象朗道—德文希爾理論,發(fā)展和建立了鈦酸鉛/鈦酸鍶雙層薄膜和鈦酸鍶鉛薄膜的熱力學(xué)理論模型,研究了不同薄膜生長(zhǎng)取向?qū)︹佀徙U/鈦酸鍶雙層薄膜電熱效應(yīng)的調(diào)控,以及鍶含量對(duì)鈦酸鍶鉛薄膜電熱效應(yīng)的調(diào)控。
傳統(tǒng)的鐵電鈦酸鉛材料具有良好的熱釋電性質(zhì),但是其居里溫度遠(yuǎn)高于室溫,因此,我們利用鈦酸鍶材料低居里溫度的特點(diǎn),與鈦酸鉛形成復(fù)合材料,達(dá)到降低鈦酸鉛居里溫度并提高其電熱效應(yīng)的目的。首先研究了室溫下鈦酸鉛/鈦酸鍶雙層薄膜電熱效應(yīng)的
4、調(diào)控,這是因?yàn)殡p層薄膜比各自單相薄膜具有更好的鐵電性質(zhì)。結(jié)果表明鈦酸鍶的厚度比在0.3-0.4左右時(shí),雙層薄膜具有最大的電熱效應(yīng),而且(111)擇優(yōu)生長(zhǎng)取向的雙層薄膜比(110)和(001)取向薄膜的電熱效應(yīng)大。雖然,室溫下鈦酸鉛/鈦酸鍶雙層薄膜的電熱效應(yīng)比純鈦酸鉛薄膜的大,但是其絕熱溫度改變值仍然較小。因此,我們又研究了不同鍶含量對(duì)鈦酸鍶鉛薄膜電熱效應(yīng)的調(diào)控。結(jié)果表明鍶含量對(duì)薄膜電熱效應(yīng)的影響較大,通過(guò)合理控制鍶含量以及薄膜與基底之間
5、的失配應(yīng)變,可以調(diào)控鈦酸鍶鉛薄膜的室溫電熱效應(yīng)。
二、基于傳統(tǒng)鐵電體材料的唯象朗道—德文希爾理論,發(fā)展和建立了鐵電聚合物薄膜的熱力學(xué)理論模型,研究了失配應(yīng)變和外部應(yīng)力對(duì)聚合物薄膜電熱效應(yīng)的影響,獲得了聚合物薄膜電熱效應(yīng)的調(diào)控機(jī)理。
選取鐵電聚合物薄膜為研究對(duì)象,利用其居里溫度接近室溫的特點(diǎn),我們首先研究了薄膜與襯底之間的失配應(yīng)變對(duì)P(VDF-TrFE)(70/30)和P(VDF-TrFE)(65/35)聚合物薄膜電熱
6、效應(yīng)的影響。結(jié)果表明壓應(yīng)變能減小聚合物薄膜的居里溫度,這與傳統(tǒng)鐵電體材料的情形相反,原因是由于聚合物分子鏈的排列使得壓應(yīng)變能減小其鐵電極化強(qiáng)度。而且聚合物薄膜的電熱效應(yīng)幾乎沒(méi)有改變,只是其工作溫度(電熱效應(yīng)最大值所對(duì)應(yīng)的溫度)范圍較窄。因此,利用薄膜與襯底之間的失配應(yīng)變是一種有效調(diào)控薄膜電熱效應(yīng)的手段。但是僅僅依靠失配應(yīng)變的作用還不能使其工作溫度達(dá)到室溫,另一個(gè)有效的方法是給薄膜施加外部應(yīng)力。結(jié)果表明張應(yīng)力能極大地降低聚合物薄膜的居里溫
7、度,使其達(dá)到室溫,但是又在一定程度上會(huì)減小聚合物薄膜的電熱效應(yīng)。因此,如果選取合適的失配應(yīng)變和外部應(yīng)力,也能使聚合物薄膜在室溫條件下實(shí)現(xiàn)22 K的絕熱溫度變化,這將能應(yīng)用于實(shí)際的室溫制冷。
三、基于唯象朗道—德文希爾理論,結(jié)合鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛單晶的相變性質(zhì),首次建立了鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛單晶的熱力學(xué)理論模型,解釋了不同鈦酸鉛成份單晶的相變、鐵電、介電、壓電、電光和電熱性質(zhì)。
近來(lái),實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)弛豫性鐵電體材料鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛
8、單晶具有大的電熱效應(yīng),其居里溫度接近室溫,而且最大的電熱效應(yīng)在很寬溫度范圍內(nèi)都能實(shí)現(xiàn),這將為實(shí)際的制冷應(yīng)用提供潛力。但是,鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛的物理性質(zhì)依賴于鈦酸鉛的含量,并且不同鈦酸鉛含量的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛單晶具有復(fù)雜的相變性質(zhì),目前還沒(méi)有一個(gè)理論能完整地解釋它。因此,基于唯象朗道—德文希爾理論,結(jié)合鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛單晶的相變性質(zhì),我們首次建立了鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛單晶的熱力學(xué)理論模型,通過(guò)擬合實(shí)驗(yàn)結(jié)果得到模型參數(shù),利用熱力學(xué)計(jì)算解釋了鈮鎂酸
9、鉛-鈦酸鉛單晶的“溫度-成份”相圖,以及不同鈦酸鉛含量的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛單晶的鐵電、介電、壓電、電光性質(zhì)。但是該理論模型也有缺點(diǎn),它不能用來(lái)解釋準(zhǔn)同型相界附近鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛單晶的壓電性質(zhì),這可能是由于在準(zhǔn)同型相界附近的材料具有多晶結(jié)構(gòu)或存在兩相共存情形?;诖死碚撃P停覀冄芯苛瞬煌佀徙U含量的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛單晶的電熱效應(yīng)。在鈦酸鉛含量為31%的鈮鎂酸鉛-鈦酸鉛單晶中發(fā)現(xiàn)了負(fù)電熱效應(yīng),這可能是由于電場(chǎng)誘導(dǎo)的極化納米疇導(dǎo)致沿電場(chǎng)方向的
10、極化強(qiáng)度隨溫度的升高而增大,這與先前的實(shí)驗(yàn)測(cè)量值和理論計(jì)算結(jié)果相一致。并且電場(chǎng)的增加會(huì)導(dǎo)致單晶在很寬的溫度范圍內(nèi)具有大的電熱效應(yīng),這與實(shí)驗(yàn)結(jié)果很好的吻合。因此,該理論模型能夠被用來(lái)預(yù)測(cè)和解釋相關(guān)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,能為實(shí)驗(yàn)工作提供必要的理論基礎(chǔ)。
四、依據(jù)唯象朗道—德文希爾理論,考慮多疇薄膜的力學(xué)和電學(xué)邊界條件,建立了多疇鈦酸鋇薄膜的熱力學(xué)理論模型,研究了不同電疇結(jié)構(gòu)與薄膜電熱效應(yīng)的關(guān)聯(lián)性,獲得了失配應(yīng)變對(duì)多疇薄膜電熱效應(yīng)的調(diào)控機(jī)理。
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