晶體表面二維吸附原子島的幾何形狀研究.pdf

1、固體表面外延生長(zhǎng)量子阱和量子點(diǎn)是制備具有特異量子效應(yīng)光電器件的基礎(chǔ),在原子水平研究吸附原予的擴(kuò)散和成島動(dòng)力學(xué),對(duì)于設(shè)計(jì)外延島形狀和控制生長(zhǎng)條件具有直接指導(dǎo)意義。到目前為止,理論預(yù)測(cè)晶體表面二維原子島幾何形狀的方法可分為四類(lèi),即基于平衡態(tài)統(tǒng)計(jì)物理的Wulff關(guān)系(1901年建立),最低勢(shì)能優(yōu)化(如遺傳算法),動(dòng)力學(xué)模擬(包括分子動(dòng)力學(xué)和動(dòng)力學(xué)蒙特卡羅方法)和動(dòng)態(tài)學(xué)模擬(速率方程)。這些方法在實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中都存在一些問(wèn)題。目前應(yīng)用最廣泛的方

2、法是Wulff關(guān)系,其預(yù)測(cè)程序簡(jiǎn)單,可在量子力學(xué)從頭計(jì)算水平上實(shí)現(xiàn)。但是,該模型并不能解釋所有的緊致島形狀,例如Wulff關(guān)系給出Pt(111)面二維緊致原子島的形狀為近六邊形,而實(shí)驗(yàn)上在400K襯底所形成的原子島卻為三角形;其余三種方法只能采用經(jīng)驗(yàn)相互作用勢(shì),而不能用量子力學(xué)從頭計(jì)算方法進(jìn)行預(yù)測(cè)。即便是這樣,用遺傳算法優(yōu)化最低勢(shì)能結(jié)構(gòu)也只能處理幾十個(gè)原子組成的表面原子島;動(dòng)力學(xué)模擬方法隨著原子數(shù)目的增加會(huì)面臨巨大的計(jì)算量問(wèn)題;用速率方

3、程進(jìn)行動(dòng)態(tài)學(xué)模擬需要輸入精確的速率參數(shù),而這些參數(shù)是不能通過(guò)經(jīng)驗(yàn)作用勢(shì)就可準(zhǔn)確確定的。
　　針對(duì)上述問(wèn)題,本文試圖建立一個(gè)簡(jiǎn)明有效的理論模型,提出了凝結(jié)勢(shì)概念,可從靜態(tài)勢(shì)能預(yù)測(cè)二維原子島形狀,涉及的計(jì)算量很小,可在量子力學(xué)從頭計(jì)算水平上實(shí)現(xiàn)。凝結(jié)勢(shì)模型的基本思想是將單個(gè)原子在二維島臺(tái)階附近所感受到的勢(shì)谷與臺(tái)階的發(fā)展速度相聯(lián)系,由此確定二維島形狀。原子島臺(tái)階的生長(zhǎng)速度取決于臺(tái)階吸附游離原子的能力,因此文中首先驗(yàn)證原子島島邊臺(tái)階捕獲游

4、離原子的能力與凝結(jié)勢(shì)的關(guān)系。其后,基于經(jīng)驗(yàn)相互作用勢(shì),采用凝結(jié)勢(shì)模型預(yù)測(cè)了幾例金屬同質(zhì)外延二維原子島的形狀,結(jié)果表明同質(zhì)外延生長(zhǎng)的二維原子島在Ag和Cu的(111)面呈現(xiàn)正六邊形結(jié)構(gòu),而相應(yīng)的(100)面二維島則為正方形,該結(jié)果與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)均一致吻合。最后,我們聚焦于Pt/Pt(111)外延系統(tǒng),用第一性原理方法計(jì)算其凝結(jié)勢(shì),并以兩種半經(jīng)驗(yàn)勢(shì)的計(jì)算結(jié)果為映證,表明Pt(111)面的二維緊致原子島在外延生長(zhǎng)過(guò)程中應(yīng)為三角形而非Wulff關(guān)系