氧化鐵-褐煤半焦中高溫煤氣脫硫劑再生行為及動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、煤炭作為一種豐富的化石燃料，在人類社會(huì)的發(fā)展進(jìn)程中做出了巨大的貢獻(xiàn)，并且在將來(lái)很長(zhǎng)的一段時(shí)間內(nèi)，煤炭在我國(guó)能源結(jié)構(gòu)的重要地位仍不會(huì)改變。然而，煤炭中有許多有害元素，如：硫、砷、汞等。在煤炭氣化和熱解生產(chǎn)的原料氣中含有大量的污染物，如灰塵、含硫氣體等。其中，含硫氣體主要包含硫化氫，可導(dǎo)致腐蝕設(shè)備和催化劑中毒，此外，含硫氣體排放后會(huì)氧化生成二氧化硫，進(jìn)而形成酸雨。因此，必須對(duì)原料氣進(jìn)行凈化處理。
　　 本論文采用的脫硫劑為超聲波輔助

2、共沉淀法制備的氧化鐵/褐煤半焦脫硫劑，在固定床上進(jìn)行脫硫劑的再生實(shí)驗(yàn)研究，分別考察了在含氧氣氛和水氧混合氣氛下，再生溫度、空速、再生氣濃度對(duì)脫硫劑再生性能的影響，并通過(guò)XRD、XPS、BET和SEM等表征手段，探討不同氣氛下的再生反應(yīng)機(jī)理。通過(guò)熱重分析，對(duì)氧氣氣氛下脫硫劑的再生動(dòng)力學(xué)行為進(jìn)行了初步的研究，最終得出結(jié)論如下：
　　 (1)在氧氣氣氛下再生時(shí)，再生尾氣中主要含硫物質(zhì)為SO2，還有微量的單質(zhì)硫生成。再生后脫硫劑的主要活

3、性組分為Fe2O3；提高再生溫度、空速和氧氣濃度均有利于縮短再生反應(yīng)時(shí)間；從再生時(shí)間和再生率的角度考慮，氧氣氣氛下最佳的再生條件為：再生溫度650℃，空速3000h-1，氧氣濃度6vol.％。
　　 (2)在氧氣氣氛下，用熱天平裝置對(duì)脫硫劑的再生動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究，結(jié)果表明：較高的再生溫度和氧氣體積分?jǐn)?shù)都有利于提高脫硫劑的再生速率；利用均勻反應(yīng)模型確定了氧氣氣氛下脫硫劑再生反應(yīng)級(jí)數(shù)為一級(jí)反應(yīng)；通過(guò)阿倫尼烏斯方程計(jì)算得出再生反應(yīng)的表

4、觀動(dòng)力學(xué)參數(shù)，表觀化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)的指前因子kso為4.43×10-2m/s，化學(xué)反應(yīng)活化能Ea為14.73kJ/mol；有效擴(kuò)散系數(shù)的指前因子Deo為5.77×10-4m2/s，擴(kuò)散活化能Ep為31.32kJ/mol。
　　 (3)在水氧混合氣氛下再生時(shí)，再生尾氣中的含硫氣體主要為H2S和SO2，以及大量的單質(zhì)硫，脫硫劑活性組分再生產(chǎn)物主要為Fe2O3。較低的再生溫度和較高的水氧比均有利于單質(zhì)硫的生成。為保證脫硫劑再生率和回收