高溫煤氣脫硫劑的制備及反應(yīng)條件對脫硫性能的影響.pdf

1、本文選用介孔材料作為載體，制備了一系列具有高硫容、高利用率及可再生的高溫煤氣脫硫劑，同時考察了制備條件，不同類型介孔結(jié)構(gòu)及稀土金屬氧化物的添加對脫硫劑脫硫性能的影響。主要工作分為以下三個部分：
　　1. Zn-Fe-Mn/MCM-48脫硫劑的制備及再生過程分析：采用溶膠-凝膠法制備了一系列50％Zn-Fe-Mn/MCM-48脫硫劑并在550℃下調(diào)查其脫硫性能。其中，50%1Zn2Fe2Mn/MCM-48脫硫劑具有最大的硫容(13.

2、2g-S/100g脫硫劑)和利用率(66.1%)。MCM-48載體在低于700℃時具有極其優(yōu)異的熱穩(wěn)定性。八次硫化-再生循環(huán)后，MCM-48的介孔結(jié)構(gòu)仍保持完整。50%1Zn2Fe2Mn/MCM-48脫硫劑的再生過程分析表明在硫化-再生循環(huán)過程中脫硫劑硫容的降低是因為ZnO被還原為Zn單質(zhì)，Zn單質(zhì)遷移到脫硫劑的表面并在脫硫劑表明聚集，然后脫硫劑表面的Zn單質(zhì)蒸發(fā)。TPO測試表明ZnO脫硫劑的再生溫度應(yīng)該高于700℃。
　　2.制

3、備方法對MnxOy/MCM-48脫硫劑脫硫性能的影響：在不同條件下制備了一系列50%Mn/MCM-48脫硫劑，包括不同的合成方法、前驅(qū)體化合物、煅燒溫度和升溫速率。合成方法和前驅(qū)體化合物影響活性組分的分散性，而煅燒溫度和升溫速率影響活性組分的分散性和MCM-48載體的結(jié)構(gòu)，而這些是影響脫硫效率的重要參數(shù)。所以，活性組分的分散性越高，MCM-48載體結(jié)構(gòu)越完整，脫硫劑的脫硫性能越好。因此，最佳的脫硫劑是采用溶膠-凝膠法，以Mn(Ac)2溶

4、液為前驅(qū)體，在550℃溫度下以2°/min升溫速率煅燒制得。
　　3.載體孔道結(jié)構(gòu)及稀土金屬氧化物的添加對脫硫劑脫硫性能的影響：通過溶膠-凝膠法制備不同載體以及添加不同稀土氧化物的脫硫劑。同時考察通入不同含量水蒸氣時Mn/MCF脫硫劑的脫硫性能。Mn/MCF因為具有三維孔道、較大的孔徑等優(yōu)點較其他三種脫硫劑(Mn/MCM-48、Mn/MCM-41和Mn/SBA-15)具有更好的脫硫性能。在Mn/MCF中添加稀土氧化物能使活性組分更