MCM-41負(fù)載納米ZnO中高溫煤氣脫硫劑的制備及其硫化性能研究.pdf

1、近年來(lái)，環(huán)境問(wèn)題尤其是霧霾天氣越來(lái)越受到人們的廣泛關(guān)注，煤炭的直接燃燒和間接利用是導(dǎo)致這一問(wèn)題的原因之一。整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電技術(shù)（IGCC）被認(rèn)為是一種全世界最具發(fā)展前景的煤炭清潔高效利用技術(shù)，而其中用于煤氣凈化的高溫煤氣脫硫劑更是受到學(xué)者的廣泛關(guān)注，一種好的脫硫劑不僅要有較好的硫化性能和再生性能，還需制備工藝簡(jiǎn)單、利于工業(yè)應(yīng)用。
　　本論文采用硅酸鈉作為硅源、單金屬 ZnO作為活性組分，通過(guò)一種新穎的一步水熱合成法在合成介孔

2、分子篩的同時(shí)將金屬氧化物負(fù)載到載體上，得到了MCM-41分子篩負(fù)載的納米ZnO中高溫煤氣脫硫劑。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中對(duì)該脫硫劑的制備工藝進(jìn)行了考察，得到了最佳的制備條件，并對(duì)該脫硫劑的再生條件進(jìn)行了系統(tǒng)的考察，也得出了最佳的再生條件，隨后對(duì)該脫硫劑進(jìn)行了六次硫化再生循環(huán)實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)過(guò)程中通過(guò)XRD、BET、SEM、TEM和XPS等表征手段對(duì)各個(gè)樣品進(jìn)行了分析，得出的結(jié)論如下：
　?。?）通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)對(duì)脫硫劑在制備過(guò)程中的主要影響因素進(jìn)行了考察

3、，得出該脫硫劑的最佳制備條件為：保持溶液體系pH值為10，在常溫下加入Zn源，Zn源的加入狀態(tài)為Zn(OH)2沉淀物，加入Zn源的延遲時(shí)間為4h，用1mol/L的稀硫酸調(diào)節(jié)體系的pH值。
　?。?）通過(guò)硫化性能測(cè)試得出活性組分含量為35％的樣品35%ZnO/M41其硫化性能最好，硫容達(dá)到11.01gS/100g脫硫劑，穿透時(shí)間為390min。對(duì)該樣品的新鮮樣進(jìn)行SEM和TEM分析，發(fā)現(xiàn)金屬氧化物ZnO以非常規(guī)則的片狀結(jié)構(gòu)均勻的分散

4、在分子篩表面，且 MCM-41分子篩的六角相結(jié)構(gòu)沒(méi)有遭到破壞。
　?。?）該脫硫劑的最佳再生條件為：再生空速3000 h-1，再生溫度為650℃，再生氧氣濃度為6%。該條件下脫硫劑的再生率最大，達(dá)到95.61%，說(shuō)明該條件下脫硫劑基本可以再生完全。
　?。?）樣品35%ZnO/M41的六次硫化再生實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，六次硫化過(guò)程中該脫硫劑有效利用率均保持在70%以上，說(shuō)明該脫硫劑的硫化性能還是相對(duì)比較穩(wěn)定的，且六次硫化再生過(guò)程中，