碳、硅低維納米材料的結構與催化性能研究.pdf

1、低維納米材料由于獨特的物理和化學性質，在能量存儲轉化、環(huán)境監(jiān)測、催化、傳感器、醫(yī)藥、電子、光學等眾多領域顯示了巨大的應用前景。將實驗和第一性原理的理論計算結合是當前研究納米材料性質的熱點之一。近年來，二維石墨烯因高比表面積、良好熱電傳導性、高電催化活性、超優(yōu)載流子遷移率、高機械強度、高透光性等優(yōu)異性能而成為“明星材料”。將石墨烯進行修飾或官能化能大大改善其性能，拓寬其應用領域。作為與碳同族(IVA)的硅元素，硅納米管是繼碳納米管之后的又

2、一新穎一維納米材料，在納米電子器件中應用潛力極大。本論文一方面制備和表征了氧化石墨烯及吡啶炔修飾的石墨烯，研究了其催化性能。另一方面，利用密度泛函理論模擬預測了可能存在的新型冠狀硅納米管，指導實驗。具體研究內容如下:
　　(1)采用改進Hummers法制備氧化石墨烯，經洗滌、離心得到氧化石墨烯。XRD、FTIR等結果表明，氧化石墨烯的層間距加大，表面含有大量羥基、羧基、環(huán)氧基等極性基團，使氧化石墨烯的親水性良好。將該氧化石墨烯用于

3、催化苯甲醇，考察了原料用量、反應時間和反應溫度等因素的影響。結果表明，氧化石墨烯可以催化苯甲醇脫水生成二芐醚，在保持較高選擇性的條件下，產率達85.4％。
　　(2)合成不同官能團取代的吡啶炔，將其與石墨烯復合形成吡啶氮摻雜的石墨烯，并對該納米復合材料進行系列表征，證明了吡啶氮成功負載在石墨烯表面。將吡啶氮修飾的石墨烯用于氧還原反應(ORR)，與原始石墨烯相比，大大加強了氧還原性。
　　(3)采用第一性密度泛函理論及分子動力