生物質(zhì)活性炭基鈷系硼氫化鈉制氫催化劑的研究.pdf

1、隨著化石燃料的日趨枯竭，開(kāi)發(fā)可替換的新型能源已迫在眉睫。氫能是一種可循環(huán)再生的清潔綠色能源，已得到人們?cè)絹?lái)越多的關(guān)注，被認(rèn)為是未來(lái)的理想能源。但在氫能的開(kāi)發(fā)使用過(guò)程中，氫氣的儲(chǔ)運(yùn)問(wèn)題限制了其廣泛應(yīng)用。在目前眾多的儲(chǔ)氫技術(shù)中，硼氫化鈉(NaBH4)儲(chǔ)氫材料具有儲(chǔ)氫量高、儲(chǔ)運(yùn)方便、產(chǎn)氫純度高、反應(yīng)可控性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，成為研究者們近年來(lái)的研究熱點(diǎn)。
　　廉價(jià)高效催化劑是NaB4通過(guò)水解反應(yīng)制取氫氣這項(xiàng)技術(shù)的關(guān)鍵。目前已有的催化劑大部分受限于

2、成本較高、循環(huán)穩(wěn)定性和反應(yīng)活性差等問(wèn)題而無(wú)法實(shí)際應(yīng)用。因此，本文的重點(diǎn)是開(kāi)發(fā)廉價(jià)、高反應(yīng)活性且長(zhǎng)壽命的NaBH4制氫催化劑。
　　本文將廢棄棉桿制備成活性炭以實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)資源的合理化利用，并用其作為載體制成負(fù)載型鈷基制氫催化劑。通過(guò)將SEM、XRD、FTIR、ICP-OES等測(cè)試手段與催化產(chǎn)氫實(shí)驗(yàn)結(jié)合的方式，系統(tǒng)地考察了活化條件對(duì)棉桿活性炭(CSAC)為載體的Co基催化劑催化性能和循環(huán)穩(wěn)定性的影響。研究結(jié)果表明:制備的棉桿活性炭適合

3、作為載體負(fù)載催化劑，通過(guò)浸漬-化學(xué)還原法制備的Co-B/CSAC催化劑具有較高的催化活性?；钚蕴康淖罴鸦罨瘲l件是:活化溫度為500℃、活化時(shí)間為1h、活化劑用量（mH3PO4/m棉桿）為0.75。Co-B/CSAC催化劑具備一定的循環(huán)穩(wěn)定性，在5次循環(huán)使用后，催化活性能保持初次活性的54％。
　　本文考察了助劑摻雜對(duì)Co基制氫催化劑反應(yīng)活性的影響，確定了最適助劑和加入量。并選用最佳助劑Ce摻雜的多組分催化劑對(duì)其催化NaBH4水解反

4、應(yīng)的動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究。研究發(fā)現(xiàn):Ce助劑的加入對(duì)催化劑反應(yīng)活性的提高有顯著作用，最佳質(zhì)量配比為Ce∶Co=1∶10。Co-Ce-B/CSAC催化劑的反應(yīng)活性隨NaOH濃度的增大而減小，不隨NaBH4濃度的變化而改變。得到此催化劑表觀水解制氫速率的動(dòng)力學(xué)方程如下:rH2=2.88×109exp-5799.8/T/(1+0.165「NaOH]0.9)
　　本論文還應(yīng)用化學(xué)鍍法制備了Co-B/CSAC催化劑，考察了其制備條件對(duì)催化性能的