TBP溶劑萃取體系的輻照穩(wěn)定性研究.pdf

1、在Purex乏燃料后處理工藝流程中,TBP溶劑萃取體系會(huì)受到輻射損傷及化學(xué)試劑的作用而發(fā)生輻射和化學(xué)降解,從而產(chǎn)生一系列暫時(shí)性輻解產(chǎn)物及永久性輻解產(chǎn)物,前者通常可用堿洗除去,而后者不易堿洗除去。這些輻解產(chǎn)物會(huì)產(chǎn)生各種物理化學(xué)效應(yīng),從而降低溶劑的萃取性能,使得相分離變差,鈾和钚的傳質(zhì)系數(shù)減小,裂變產(chǎn)物滯留在鈾和钚的產(chǎn)品液流中。
　　為了控制和優(yōu)化核燃料后處理工藝條件,降低TBP溶劑萃取體系的輻照損傷,本論文以Co-60為輻照源,Pu

2、-238為α輻照源,分別研究了TBP-正十二烷溶劑萃取體系的輻照穩(wěn)定性和α輻照穩(wěn)定性。采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用分析技術(shù)檢測到了體系中的主要輻解產(chǎn)物磷酸二丁酯(DBP)和磷酸一丁酯(MBP),采用測定钚保留值的方法檢測了體系的輻解程度,并研究了輻照劑量、預(yù)平衡酸度、累積輻照劑量、金屬離子對體系萃取行為的影響。
　　實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:
　　(1)經(jīng)過輻照的溶劑體系,在所考察的吸收劑量范圍內(nèi),體系中的輻解產(chǎn)物DBP、MBP產(chǎn)額和钚保留值

3、均隨著吸收劑量增大而增加;預(yù)平衡酸度對于DBP的產(chǎn)額及钚保留值影響較大,對MBP的產(chǎn)額影響較小;累積循環(huán)輻照次數(shù)越多,钚保留越大,且在同一吸收劑量下,經(jīng)過累積循環(huán)輻照的體系的钚保留值,大于單次輻照后體系的钚保留值。
　　(2)經(jīng)過輻照的溶劑體系,在所考察的吸收劑量范圍內(nèi),吸收劑量越大,體系中的钚保留值越大,當(dāng)吸收劑量增大至1×106Gy時(shí),钚保留值接近40％;而預(yù)平衡酸度對钚保留值的影響不明顯;當(dāng)體系中存在UO22+或Zr4+離子