Fe-Mo-Al2O3催化劑火焰熱解法合成碳納米管的實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、多年來(lái),碳納米管的制備一直是國(guó)內(nèi)外科研人員關(guān)注的焦點(diǎn),如何能低成本、大規(guī)模、連續(xù)性的高速合成碳納米管是希望達(dá)到的理想目標(biāo)。本著這一宗旨,科學(xué)家們對(duì)不同的碳納米管制備方式,不同種類(lèi)的催化劑不斷的進(jìn)行著研究。
　　 本實(shí)驗(yàn)小組通過(guò)對(duì)國(guó)內(nèi)外多種碳管制備技術(shù)的了解和學(xué)習(xí),最終應(yīng)用載體催化劑Fe/Mo/Al2O3在新型的火焰熱解法中成功合成了單壁、雙壁以及三壁碳納米管。
　　 首先針對(duì)本實(shí)驗(yàn)系通過(guò)多組對(duì)比實(shí)驗(yàn),對(duì)影響實(shí)驗(yàn)最終合成產(chǎn)

2、物的各個(gè)參數(shù)進(jìn)行了系統(tǒng)分析,參數(shù)包括催化劑焙燒溫度、催化劑預(yù)先還原溫度、合成溫度、取樣時(shí)間以及碳源氣體CO流量。最終得出:(1)900℃的催化劑焙燒溫度可以有效減小催化劑顆粒尺寸,優(yōu)化顆粒尺寸的統(tǒng)一性以及在載體表面分散的均勻性;(2)400℃的催化劑預(yù)先還原溫度可以在防止被還原成的鐵單質(zhì)顆粒聚合長(zhǎng)大,失去合成小直徑少壁碳納米管所必須的小尺寸的基礎(chǔ)上,有效還原顆粒氧化物使其尺寸進(jìn)一步減小以及分散更加均勻;(3)830℃的合成溫度可以滿(mǎn)足合

3、成單壁、雙壁和三壁碳納米管所需要的高溫環(huán)境,消除載體催化劑聚合物對(duì)碳納米管的包裹,大幅提高合成產(chǎn)物的產(chǎn)量;(4)10min的取樣時(shí)間以及0.4L/min的CO流量可以良好分散載體催化劑聚合物團(tuán)簇,進(jìn)而優(yōu)化產(chǎn)物形態(tài)和進(jìn)一步提高產(chǎn)量。
　　 然后通過(guò)不同實(shí)驗(yàn)系合成產(chǎn)物的對(duì)比分析,得出導(dǎo)致產(chǎn)物差異的影響因素。(1)應(yīng)用氣相引入催化劑前驅(qū)體Fe(CO)5的V型熱解火焰法與火焰熱解法對(duì)比,結(jié)果表明:催化劑顆粒尺寸直接決定合成產(chǎn)物的種類(lèi),不

4、同產(chǎn)物對(duì)合成溫度也有不同要求,過(guò)高溫火焰環(huán)境會(huì)遏制碳納米管的合成。最終得出:Fe/Mo/Al2O3載體催化劑適合在熱解腔內(nèi)部830℃無(wú)氧的環(huán)境下催化合成小直徑的單壁、雙壁和三壁碳納米管,而由Fe(CO)5熱解-附著-聚合產(chǎn)生的Fe催化劑顆粒適合在600℃的V型體火焰中催化合成大直徑多壁碳納米管。(2)應(yīng)用載體催化劑Fe/Mo/Al2O3的管式爐法與火焰熱解法對(duì)比,分析表明:1)由于熱解形式不同一火焰熱解形式的劇烈性和電加熱熱解形式的緩和