用于一氧化碳低溫氧化的負(fù)載型和復(fù)合型氧化銅基多孔納米催化劑體系.pdf

1、南開大學(xué)博士學(xué)位論文用于一氧化碳低溫氧化的負(fù)載型和復(fù)合型氧化銅基多孔納米催化劑體系姓名：曹建亮申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：博士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：袁忠勇20090401中文摘要多孔ccFe203納米棒的形成機(jī)理。負(fù)載CuO后的催化劑保持了載體的棒狀結(jié)構(gòu)，粒徑大小約6nm的CuO顆粒包埋或半包埋在載體的孔道中。通過(guò)H2TPR和XPS等表征結(jié)果證實(shí)，Cu20物種提供了催化反應(yīng)中的活性位，我們?cè)诖嘶A(chǔ)上提出了在CuO／a—Fe203NRs催化劑上CO氧

2、化的機(jī)理。并和商品aFe203負(fù)載CuO催化劑進(jìn)行對(duì)比，對(duì)該催化劑體系催化CO氧化的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行初步探討。3采用無(wú)模板劑鈦酸丁酯在強(qiáng)酸條件下自水解的辦法，制備出具有大孔一介孔結(jié)構(gòu)的二氧化鈦(MMTD)，并采用沉積一沉淀法制備出負(fù)載型CuO／MMTD納米催化劑。表征結(jié)果顯示，負(fù)載CuO后的催化劑保持了載體MMTD的高比表面積和分級(jí)孔結(jié)構(gòu)?；钚詼y(cè)試結(jié)果表明，400(2焙燒的8vvt％CuO／MMTD催化劑具有最高的催化活性。通過(guò)與商品級(jí)和

3、僅具有介孔結(jié)構(gòu)的Ti02負(fù)載CuO催化劑的對(duì)比研究后發(fā)現(xiàn)，大孔結(jié)構(gòu)促進(jìn)了反應(yīng)物分子和產(chǎn)物分子的傳質(zhì)作用并最終導(dǎo)致了其催化CO低溫氧化性能的提高。該CuO／MMTD催化劑體系的催化性能還和CuO的負(fù)載量、預(yù)處理溫度、高比表面積等因素息息相關(guān)。通過(guò)H2TPR和XPS等表征探討研究了該催化劑的催化活性位。4首次以具有纖維狀結(jié)構(gòu)的高比表面秋凹凸棒石粘土(APT)為載體，負(fù)載CuO制備出負(fù)載型CuO／APT催化劑。對(duì)所制備的催化劑進(jìn)行了系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)