Ce模擬含Pu放射性廢物鐵磷酸鹽玻璃固化體結構和化學穩(wěn)定性研究.pdf

1、40Fe2O3-60P2O5(mol％)的鐵磷酸鹽基礎玻璃具有低熔點、粘度小、化學穩(wěn)定性高等特點，是放射性廢物固化的理想基體。本文主要利用Ce模擬放射性核素Pu，用Gd作為中子吸收劑，以40Fe2O3-60P2O5(mol％)鐵磷酸鹽基礎玻璃為固化基體，成功制備了系列均質玻璃固化體。通過X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、拉曼光譜(Raman spectroscopy)、傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)和差熱分析(DTA)等

2、測試手段，研究了鐵磷酸鹽玻璃對CeO2、Gd2O3和CeO2&Gd2O3的包容量、玻璃固化體微結構及熱性能、析晶性能和化學穩(wěn)定性等，獲得了各體系形成玻璃的配方組成范圍、各氧化物對玻璃結構及穩(wěn)定性的影響規(guī)律。研究結果表明：
　　 1.xCeO2-(40-x)Fe2O3-60P2O5系列樣品的玻璃形成范圍為x≤30mol％，而xCeO2-(100-x)(40Fe2O3-60P2O5)系列樣品的玻璃形成范圍為x≤8 mol％。兩個系列

3、的鈰鐵磷酸鹽玻璃樣品均以焦磷酸鹽結構為主，有少量正磷酸鹽和偏磷酸鹽結構。鈰鐵磷酸鹽玻璃樣品的密度和顯微硬度均隨CeO2含量的增加而增大，玻璃固化體密度的增大有利于降低固化成本，顯微硬度的增大表明玻璃固化體具有良好的抗沖擊能力。
　　 2.xGd2O3-(40-x)Fe2O3-60P2O5系列樣品的玻璃形成范圍為x≤6mol％，而xGd2O3-(100-x)(40Fe2O3-60P2O5)系列樣品的玻璃形成范圍為x≤4 mol％。

4、根據釓鐵磷酸鹽玻璃的Raman和FT-IR結果，兩個系列的玻璃樣品均以焦磷酸鹽結構為主，有少量正磷酸鹽和偏磷酸鹽結構。釓鐵磷酸鹽玻璃樣品的密度、顯微硬度和玻璃轉化溫度均隨Gd2O3含量的增加而增大，表明釓鐵磷酸鹽玻璃固化體具有良好的抗沖擊能力和較好熱穩(wěn)定性。釓鐵磷酸鹽玻璃固化體晶化處理后的結果表明Gd能夠在一定溫度下穩(wěn)定存在于玻璃結構中。
　　 3.x(CeO2+Gd2O3)-(40-x)Fe2O3-60P2O5系列樣品玻璃形成

5、范圍為x≤12 mol％，而x(CeO2+Gd2O3)-(100-x)(40Fe2O3-60P2O5)系列樣品玻璃形成范圍為x≤8 mol％。鈰釓鐵磷酸鹽玻璃結構以焦磷酸鹽結構為主，有少量的正磷酸鹽和偏磷酸鹽結構。鈰釓鐵磷酸鹽均質玻璃樣品密度、顯微硬度和玻璃轉化溫度均隨CeO2和Gd2O3含量增加而增大，表明鈰釓鐵磷酸鹽玻璃固化體具有良好的物理性能。鈰釓鐵磷酸鹽玻璃固化體晶化處理和短期浸出實驗結果表明，鈰釓鐵磷酸鹽玻璃固化體具有良好的抗