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文檔簡介
1、高放廢物主要來源于乏燃料的后處理工藝,乏燃料中99%以上裂變產(chǎn)物都進(jìn)入了高放廢物中,因此對高放廢物的處理是各國都非常關(guān)注的問題。本文以鐵鈉磷酸鹽玻璃(20Fe2O3–60P2O5–20Na2O)為基礎(chǔ)玻璃,ZrO2、CeO2作為模擬核廢物的氧化物,采用傳統(tǒng)的熔融冷卻法制備玻璃固化體,固相燒結(jié)法制備玻璃陶瓷固化體。通過XRD、FTIR、DSC等測試手段研究ZrO2、CeO2對鐵鈉磷酸鹽玻璃以及玻璃陶瓷固化體的結(jié)構(gòu)、熱性能以及化學(xué)穩(wěn)定性的影
2、響,其中獲得以下主要結(jié)論:
?。?)鐵鈉磷酸鹽玻璃對ZrO2、CeO2的包容量分別為4mol%、24mol%。摻雜4mol%ZrO2的鐵鈉磷酸鹽玻璃熱穩(wěn)定性最穩(wěn)定,在900℃對ZrO2-Fe2O3-P2O5-Na2O玻璃體系進(jìn)行熱處理時,析出主晶相ZrP2O7。CeO2含量的增加使鐵鈉磷酸鹽玻璃的熱穩(wěn)定性先增強(qiáng)后減弱,在650~750℃對CeO2-Fe2O3-P2O5-Na2O玻璃體系進(jìn)行熱處理時,析出主晶相NaFeP2O7。這
3、兩個玻璃體系的結(jié)構(gòu)單元以Q1基團(tuán)為主。
?。?)以ZrO2、CeO2作為模擬核廢料氧化物與基礎(chǔ)玻璃混合制備的玻璃陶瓷固化體的主晶相和次晶相分別為NaCe2(PO4)3、NaZr2(PO4)3,大多數(shù)的Zr、Ce元素被包容在晶體相中。當(dāng)核廢物的包容量大于55wt%時,固化體的析晶效果減弱。固化體的主要結(jié)構(gòu)單元為Q1基團(tuán),包容量增加使Q1基團(tuán)減少,橋氧鍵增加,固化體的化學(xué)穩(wěn)定性得到改善。通過MCC-1靜態(tài)浸出實(shí)驗(yàn)分析鐵鈉磷酸鹽玻璃陶
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