基于金屬表面等離子激元的熒光增強(qiáng)及光熱效應(yīng)研究.pdf

1、納米金屬材料獨(dú)特的表面等離子體共振特性，在材料科學(xué)、生物醫(yī)學(xué)與光電器件等領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景。目前，基于表面等離子體共振的熒光增強(qiáng)效應(yīng)成為近年來的研究熱點(diǎn)之一。雖然金屬表面等離子體熒光增強(qiáng)效應(yīng)的研究已經(jīng)取得了長足的進(jìn)展，但在工藝簡單、形貌可控、效率高以及工業(yè)化應(yīng)用方面仍存在很大的挑戰(zhàn)。本論文主要研究了金屬表面等離子體增強(qiáng)熒光的機(jī)理，以及金屬顆粒的尺寸、形貌對其熒光增強(qiáng)效應(yīng)的影響，進(jìn)而將其應(yīng)用于增強(qiáng)LED芯片發(fā)光。此外，我們還探討了基于

2、表面等離子體共振的光熱效應(yīng)，并將金納米空腔結(jié)構(gòu)應(yīng)用于癌細(xì)胞的光熱治療。
　　 本論文主要研究內(nèi)容和成果如下：
　　 在第一章中，概述了金屬表面等離子激元的基本性質(zhì)，以及基于表面等離子體共振的增強(qiáng)效應(yīng)研究進(jìn)展及其應(yīng)用。
　　 在第二章中，首先簡要介紹了半導(dǎo)體量子點(diǎn)的基本性質(zhì)，量子點(diǎn)由于發(fā)光效率高，亮度強(qiáng)，及其熒光波長的尺寸依賴性，在生物醫(yī)學(xué)和光電器件領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。利用量子尺度效應(yīng)制備了不同波段的半導(dǎo)體發(fā)光量子

3、點(diǎn)，包括可見光波段的CdSe量子點(diǎn)以及可見-近紅外波段的CdTeSe、CdTeS合金量子點(diǎn)。通過改進(jìn)實(shí)驗(yàn)裝置以及對反應(yīng)時間、合金成分等參數(shù)的調(diào)節(jié)，得到了高質(zhì)量、高亮度、波長可調(diào)的量子點(diǎn)，并進(jìn)一步將水溶性的CdTeS量子點(diǎn)應(yīng)用于乳腺癌細(xì)胞標(biāo)記。
　　 在第三章中，主要研究了金屬-熒光量子點(diǎn)復(fù)合體系的共振熒光增強(qiáng)效應(yīng)。采用簡單的化學(xué)液相自組裝法分別制備了Ag或Au納米顆粒薄膜，通過反應(yīng)物濃度和后期退火溫度的調(diào)節(jié)實(shí)現(xiàn)了對金屬顆粒表面等

4、離子體共振吸收特性的有效調(diào)控，并與CdSe量子點(diǎn)耦合，研究了金屬表面等離子體增強(qiáng)熒光的機(jī)制。由于退火形成的蠕蟲狀結(jié)構(gòu)使得CdSe量子點(diǎn)的發(fā)光強(qiáng)度最大提高了11倍。我們進(jìn)一步設(shè)計了一種更簡便快捷的電化學(xué)組裝法沉積納米Ag薄膜，并用于增強(qiáng)CdSe的發(fā)光。
　　 在第四章中，將金屬表面等離子體熒光增強(qiáng)效應(yīng)進(jìn)一步應(yīng)用于增強(qiáng)LED的發(fā)光。采用簡單的磁控濺射方法在GaN藍(lán)光LED表面濺射一層Ag薄膜，通過調(diào)控Ag薄膜的厚度以及退火溫度，使得

5、GaN芯片的發(fā)光增強(qiáng)11倍。我們進(jìn)一步將共振增強(qiáng)效應(yīng)應(yīng)用于LED頂部熒光粉發(fā)光增強(qiáng)。將金屬納米結(jié)構(gòu)與微米尺度的Sr2Si5N8∶Eu2+熒光粉耦合，通過對顆粒尺寸、形狀及顆粒間距的控制，熒光粉的發(fā)光強(qiáng)度最大增強(qiáng)了6倍。
　　 在第五章中，研究了金屬納米顆?；诒砻娴入x子體共振特性的光熱效應(yīng)。采用流電置換反應(yīng)制備了Au納米空腔結(jié)構(gòu)，通過實(shí)驗(yàn)參數(shù)調(diào)控其表面等離子體共振吸收特性。取吸收波長為800nm附近的Au納米空腔應(yīng)用于乳腺癌細(xì)胞

6、和肺癌細(xì)胞的光熱治療，發(fā)現(xiàn)經(jīng)808nm的近紅外激光照射處理之后癌細(xì)胞大量凋亡。
　　 本論文的創(chuàng)新點(diǎn)主要包括：
　　 1、設(shè)計了一種改進(jìn)的實(shí)驗(yàn)方法，在真空條件下合成了CdTeSe近紅外量子點(diǎn)，這種真空合成方法重復(fù)性高，量子點(diǎn)產(chǎn)率高。進(jìn)而我們采用更簡便的一步水熱法在水相中直接合成了CdTeS量子點(diǎn)，通過反應(yīng)時間的調(diào)控，實(shí)現(xiàn)了量子點(diǎn)的發(fā)射峰在可見光波段至近紅外波段的調(diào)節(jié)，并進(jìn)一步將制得的量子點(diǎn)應(yīng)用于乳腺癌細(xì)胞的熒光標(biāo)記。

7、r>　　 2、采用簡單的自組裝工藝及后期熱退火處理形成了金屬蠕蟲狀結(jié)構(gòu)，相對于球形納米顆粒，蠕蟲狀結(jié)構(gòu)具有更多的熱點(diǎn)(HotSpots)，這些熱點(diǎn)部位的電磁場極大增強(qiáng)，從而導(dǎo)致更強(qiáng)的熒光增強(qiáng)效應(yīng)。設(shè)計了一種電化學(xué)法沉積納米Ag薄膜，其表面的量子點(diǎn)熒光強(qiáng)度得到了很大的提高。這種電化學(xué)法具有工藝簡單，快捷高效，成本低，且適用于大面積生長的優(yōu)點(diǎn)。該方法還可以推廣到其他的導(dǎo)電襯底上制備Ag納米顆粒，從而可進(jìn)一步應(yīng)用于增強(qiáng)光電器件的效率。