MOFs衍生復(fù)合材料的制備及其仿真催化性能研究.pdf

1、本文主要研究了鐵基金屬-有機骨架材料衍生復(fù)合物的制備及其模擬過氧化物酶性質(zhì)。
　　天然過氧化物酶是一類在生物體系中廣泛存在的酶蛋白，由于過氧化物酶具有高效性、專一性等特點，在醫(yī)學(xué)、生物、環(huán)境分析等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。然而，天然酶在應(yīng)用時也存在著諸多缺點，如穩(wěn)定性差、易因環(huán)境變化而失活、儲存和提純難。所以納米材料模擬過氧化物酶逐漸成為研究熱點。金屬-有機骨架材料(MOFs)是近幾年發(fā)展迅速的一種多孔材料，具有高的比表面積、規(guī)則且可調(diào)控的孔

2、道、多樣化的骨架結(jié)構(gòu)等優(yōu)良的化學(xué)物理特性，因此成為設(shè)計生物酶模擬體系中的理想材料。
　　本文合成了四種Fe(Ⅲ)-MOFs材料MIL-n(n=101、53、100、88A)，通過控制煅燒條件制得不同的MOFs衍生復(fù)合材料，包括磁性介孔碳(FeOx-C)、氧化鐵顆粒(Fe2O3)、赤鐵礦納米粒子與MOFs的復(fù)合材料（α-Fe2O3@MOFs）和四氧化三鐵磁性顆粒(Fe3O4)。以3，3'，5，5'-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)、鄰苯二胺(

3、OPD)為酶底物研究了Fe(Ⅲ)-MOFs及其衍生復(fù)合材料的過氧化物酶催化活性，結(jié)果表明所制得的MOFs衍生復(fù)合材料具有優(yōu)異的過氧化物酶活性。
　　通過研究發(fā)現(xiàn)MIL-100(Fe)的衍生復(fù)合材料α-Fe2O3@MIL-100、Fe3O4具有較高的過氧化物酶催化活性。分析比較了pH、溫度、H2O2濃度等條件對MIL-100及其衍生復(fù)合材料催化能力的影響，結(jié)果顯示它們的最適溫度為40℃、最適pH=4。模擬過氧化物酶的酶促反應(yīng)動力學(xué)分

4、析結(jié)果表明MIL-100及其衍生復(fù)合材料催化行為符合典型的Michaelis-Menten動力學(xué)模型;α-Fe2O3@MIL-100對底物H2O2、TMB的米氏常數(shù)Km均低于MIL-100、Fe3O4的Km值，說明α-Fe2O3@MIL-100對底物H2O2、TMB的親和力強。
　　將MIL-100(Fe)及其衍生復(fù)合材料應(yīng)用于染料亞甲基藍(lán)(MB)的催化降解，在80℃條件下α-Fe2O3@MIL-100(0.05 mg/mL)14