多孔磁性復(fù)合材料制備及其催化性能研究.pdf

1、多級(jí)孔材料是在微孔、介孔和大孔材料基礎(chǔ)上提出來的一類新型孔結(jié)構(gòu)材料，同時(shí)由于磁性復(fù)合材料賦予材料更大的應(yīng)用前景，因此多孔磁性復(fù)合材料近幾年來被廣泛應(yīng)用于催化、吸附、能源、環(huán)境等方面。本論文主要介紹了兩種制備多孔磁性復(fù)合材料的方法及其在催化方面的性能研究，一是利用溶膠凝膠法制備的多孔SiO2材料與磁性組分復(fù)合；二是利用靜電紡絲技術(shù)制備的多孔ZrO2纖維與磁性組分的復(fù)合。基于制備工藝以及后續(xù)功能基團(tuán)修飾的不同，賦予材料不同的應(yīng)用功能。主要研

2、究內(nèi)容如下：
　　（1）以多孔結(jié)構(gòu)SiO2（HPS）材料為載體，利用無毒、廉價(jià)的焦性沒食子酸（PG）對(duì)SiO2骨架表面進(jìn)行表面修飾，再利用浸漬法負(fù)載金屬Pd、ZrO2、Al2O3等來制備催化劑材料。由于PG的還原性及粘性，可以將Pd2+離子部分還原為Pd0，進(jìn)而極大提高了其粒徑的分散程度。同時(shí)，可以將Fe3+部分還原為Fe2+，又賦予材料一定的磁學(xué)性能。將制備的催化劑分別用于催化Suzuk-Miyaura coupling、Fri

3、edel-Crafts alkylation以及Knoevenagel condensation反應(yīng)，與傳統(tǒng)的浸漬法制備的催化劑相比，其Turn Over Frequency(TOF)值提高2-4倍。同時(shí)，我們利用層層包覆的方法，在同一載體上同時(shí)負(fù)載兩種不同的催化劑用于催化級(jí)聯(lián)反應(yīng)，催化效果非常明顯。特別的是，多孔結(jié)構(gòu)載體可以進(jìn)行磁性組分FeOx的負(fù)載，最終制備出具有一定磁性的，可循環(huán)利用的多功能催化劑。在催化對(duì)硝基苯酚還原的實(shí)驗(yàn)中，循

4、環(huán)次數(shù)達(dá)10次后，催化轉(zhuǎn)化率依然可達(dá)99%。
　?。?）利用靜電紡絲技術(shù)制備中空多孔磁性氧化鋯纖維，并且將其作為固體酸催化劑催化D-果糖轉(zhuǎn)化為5-HMF反應(yīng)。首先，我們利用同軸技術(shù)制備中空氧化鋯纖維，然后我們對(duì)紡液性質(zhì)進(jìn)行調(diào)控，引入磁性Fe3O4納米粒子。最終可將磁性Fe3O4納米粒子修飾在中空纖維內(nèi)壁。多孔磁性復(fù)合纖維的比表面積為34.7m2 g-1，孔體積為0.18cm3 g-1以及孔徑為3.9nm和19nm的二級(jí)孔徑分布。經(jīng)