貴金屬負(fù)載的磁性多孔材料的制備及其催化性能的研究.pdf

1、金屬-有機(jī)框架(Metal-Organic Frameworks)，簡(jiǎn)稱(chēng)MOFs，是指由一種由金屬離子和其他有機(jī)配體自組裝成的具有多孔結(jié)構(gòu)的晶體材料。這種材料具有特殊的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的性能，已引起科研工作者廣泛研究。與其他傳統(tǒng)的多孔材料相比，除比表面積大之外，MOFs還具有制備過(guò)程簡(jiǎn)單，原料易得，組成它的金屬離子和有機(jī)配體具有多樣性等特點(diǎn)，同時(shí)，可以通過(guò)選擇不同的金屬離子和有機(jī)配體來(lái)調(diào)節(jié)MOFs的孔徑尺寸或引入其它所需官能團(tuán)進(jìn)行表面改性。M

2、OFs中還具有高密度的配位不飽和金屬活性位點(diǎn)，使其可以用于多相催化，并表現(xiàn)出良好的催化活性。近年來(lái)，MOFs在氣體儲(chǔ)存和分離、傳感、藥物載體和催化等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。但是，由于MOFs是金屬離子與多功能有機(jī)配體通過(guò)配位鍵形成的。MOFs中配位鍵可直接影響它的穩(wěn)定性及抗酸抗堿性，導(dǎo)致在一些極端條件下的應(yīng)用受到很大限制。一般有兩種思路解決這一問(wèn)題：一是通過(guò)制備MOFs材料的衍生多孔碳材料；二是參雜一些穩(wěn)定性高的無(wú)機(jī)物。
　　基于MO

3、Fs的特征，本論文提出一種基于MOFs的磁性多孔復(fù)合催化劑的簡(jiǎn)單合成方法，并通過(guò)參雜和碳化的手段克服了MOFs材料的化學(xué)和熱不穩(wěn)定性，并詳細(xì)研究了其催化性能。研究?jī)?nèi)容主要有：
　　1.通過(guò)一種簡(jiǎn)單的層層自組裝的方法合成了負(fù)載Au納米粒子的MOFs、Fe3O4和氧化還原石墨烯(rGO)的復(fù)合材料，即rGO@Fe3O4@MIL-100/Au。詳細(xì)研究了該材料的形態(tài)，結(jié)構(gòu)和組成。通過(guò)控制自組裝的次數(shù)來(lái)控制MIL-100層的厚度，并將MI

4、L-100層厚度不同的復(fù)合材料應(yīng)用到對(duì)硝基苯酚(4-NP)的還原反應(yīng)當(dāng)中，同時(shí)對(duì)它們的催化活性及穩(wěn)定性進(jìn)行考察。結(jié)果表明，rGO的參雜能顯著提高催化劑的穩(wěn)定性，并且自組裝包裹10次的催化劑材料的綜合性能最好。
　　2.利用一鍋法制備核-殼結(jié)構(gòu)的Fe3O4@MIL-100復(fù)合材料，加入到PdCl2溶液中攪拌，使PdCl2均勻分散在MOFs的孔道中。接著在450℃的N2氛圍中碳化，這樣就制備了一種比MOFs更穩(wěn)定的多孔材料Fe3O4@