金屬納米線材料的合成及其在催化領(lǐng)域的應用.pdf

1、催化是化學工業(yè)發(fā)展的推動力，可以使自然資源得到更有效的利用，并減少利用過程中帶來的污染，使我們的化學工業(yè)更加安全、高效。在上個世紀，催化已經(jīng)成為化學以及石油產(chǎn)業(yè)中大規(guī)模生產(chǎn)的基礎(chǔ)，但是仍然存在一些問題。隨著納米科技的發(fā)展，催化這門學科迎來了全新的發(fā)展機遇。納米粒子由于其尺寸小、比表面大，使其具備了作為非均相催化劑的基本條件，可以應用于能源利用、醫(yī)藥制造、環(huán)境保護等領(lǐng)域。但是，由于納米材料比表面積較大、表面能非常高，極容易發(fā)生團聚。在反應

2、過程中還存在活性組分易流失、催化劑難回收等問題。如果不能解決好這些問題，將無法發(fā)揮納米材料作為催化劑的優(yōu)勢。因此，人們選擇用一些載體來穩(wěn)定納米材料作為催化劑，來解決團聚和難回收的問題。但是負載的過程又會帶來還原度降低和催化活性下降等不利因素。
　　 納米線作為一種新型的一維納米材料，具有高度規(guī)整的表面晶體結(jié)構(gòu)，從上世紀九十年代開始受到研究人員的關(guān)注，隨后開始迅速發(fā)展。納米線與納米粒子相比，保留了納米粒子的小尺寸效應（直徑納米級）

3、，可以具有較高的催化反應活性；同時還引入了體相材料的宏觀特性（長度微米級），可以很好地從反應過程中分離。無需負載，使催化劑的有效反應活性中心得到更充分地利用，因此可以用來作為一種新型的納米催化劑，而成功合成該類納米線材料也將成為納米工作者新的挑戰(zhàn)?，F(xiàn)階段，金屬納米線材料的合成已有文獻報道，但應用較少。因此本論文選用金屬納米線材料作為研究對象，對其催化性能進行研究。
　　 本論文以合成新型納米線材料為基礎(chǔ)，探索及闡明其作為催化劑的

4、相關(guān)反應機理為主線，通過納米線的設計、催化反應條件的篩選，實現(xiàn)納米線催化劑在合成體系中的高活性、高選擇性，作為有機合成催化體系的有效補充。同時解決合成及應用過程中產(chǎn)生的環(huán)境污染問題，以此推動納米材料在合成化學領(lǐng)域以及工業(yè)生產(chǎn)中的應用。研究的主要內(nèi)容包括Au、Pt、Pd等納米線材料的合成、催化性能的研究以及反應機理的探討等。
　　 (1)納米線材料的合成：本論文成功合成了結(jié)構(gòu)、成分可控的超細一維Au、FePt、Pt以及Pd納米線，

5、通過透射電鏡(TEM)、光電子能譜(XPS)、X-射線衍射(XRD)、等離子發(fā)射光譜(ICP)等研究手段，對納米線材料的形態(tài)、組成、表面原子的分布、價態(tài)等與催化性能密切相關(guān)的參數(shù)進行表征。
　　 (2)催化性能的研究：已合成的Au納米線作為催化劑，可以在較為溫和的反應條件下催化氧化烯烴以及烷基苯，具有較高的活性；通過酸刻蝕FePt納米線得到的超細Pt納米線材料具有較好的催化加氫性能，可以催化硝基、烯烴、炔烴、苯環(huán)、含氮雜環(huán)的加氫

6、還原，且反應條件溫和、綠色環(huán)保。Pt納米線材料還可以在堿性條件下催化硝基苯類化合物還原生成偶氮類化合物，具有較高的催化活性和選擇性。合成的Pd納米線在偶氮化合物的合成中也具有較高的催化活性和選擇性。Pt納米線還可以催化硝基化合物還原和醛（酮）類化合物偶聯(lián)，具有較高的催化活性和選擇性，且是通過一種新的反應機理進行。這類納米線材料具有較高的穩(wěn)定性，特別是Pt納米線材料，在酸性、中性及弱堿性條件下都非常穩(wěn)定，并且反應后催化劑很容易分離，可以循